李玉良院士/左自成/何峰Small: 高电压稳定的石墨二炔正极界面

抑制不可逆界面反应是发展稳定的高能量密度锂离子电池的重要科学瓶颈。氢氟酸(HF)作为含F电解液中不可去除的微量水的腐蚀性最强的产物，对正负极和电解液产生一系列持续的不利影响。开发一种物理分离HF的新方法，在不产生任何有害副产物的情况下化学清除HF是十分必要的。

在此，中科院化学所李玉良院士、左自成、何峰等人报道了首次将原位生长的石墨二炔（GDY）用于在高电压LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正极上提供连续的表面保护。

GDY是一种二维多孔碳同素异形体，其结构优势证明了Li⁺的3D扩散路径、低扩散势垒、良好的机械强度和延展性。在GDY保护下，LNMO的库仑效率和稳定性大大提高。

图1. 原始LNMO和GDY@LNMO电极的性能对比

研究表明，sp杂化碳原子化学清除HF并原位形成氟化GDY界面，将有害的HF转化为有益的，大大提高了界面稳定性，抑制了高工作电压下正极的副反应。GDY涂层的LNMO正极明显减轻了电解液的降解，实现了高库仑效率和可靠性。

由于原子级选择性和GDY对HF的化学捕获，有效抑制了Mn、Ni元素的溶解。这项研究证明了GDY在形成高稳定界面和保护高能量密度电极方面无与伦比的优势。

图2. GDY层保护LNMO正极示意图及界面演化过程

High Voltage-Stabilized Graphdiyne Cathode Interface, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102066

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