北大陈继涛Adv. Sci.: 有效调控无定形锂团簇,实现超稳定无枝晶循环

北大陈继涛Adv. Sci.: 有效调控无定形锂团簇,实现超稳定无枝晶循环
锂(Li)沉积纳米结构中的无序相具有极大的吸引力,但Li生长的不可控和不稳定,以及结构中纳米尺度的表征等问题一直阻碍着其发展。
北大陈继涛Adv. Sci.: 有效调控无定形锂团簇,实现超稳定无枝晶循环
在此,北京大学陈继涛等人利用冷冻电镜 (cryo-TEM) 表征揭示了更坚固的非晶锂 (ALi) 团簇,并在杂原子活化电负性位点和先进的固体电解质中间相 (SEI) 层上进行了有效调控。
杂原子活化的电负性中心能够增强Li+和杂原子掺杂的类石墨烯薄膜(HDGs)的静电相互作用,这意味着更低的Li扩散势垒和更大的结合能,0.1 mA cm-2下氟乙烯碳酸-酯基(FEC-酯)和LiNO3-醚基(LiNO3-醚)电解液中的成核过电位分别低至13.9和10 mV也证实了这一点。
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图1. 镀锂的无序有序演化纳米结构的冷冻电镜表征
由富含无机成分组成的有序多层SEI结构能够实现快速的离子传输和持久的能力,以构建长期高度可逆的电镀/剥离循环。ALi簇负极表现出无定形形态,并能进行2800次以上的超稳定无枝晶循环。
在优化的电解液中,LiFePO4电池能生长稳定的ALi簇,在0.1 C下具有高达165.5和164.3 mAh g-1的优势容量;在0.2 C下循环150次后,容量保持率分别为93%和91%,这显示ALi团簇的结构活力、电化学可逆性和优异性能得到了有效调节。
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图2. 基于ALi簇负极的电池性能
Effectively Regulating More Robust Amorphous Li Clusters for Ultrastable Dendrite-Free Cycling, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101584

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