电池顶刊集锦：莫一非、唐永炳、夏永姚、吴凡、白莹、徐俊、陈铭、李金金等最新成果速递

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1. 莫一非Angew: 固态电池中金属锂的界面缺陷
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具有锂金属（Li）负极的全固态电池是一种很有前途的可充电电池技术，具有高能量密度和更高的安全性。目前锂金属负极的应用受到锂金属与固体电解质（SE）界面失效的困扰。然而，目前学界对Li-SE界面的缺陷及其对锂循环的影响知之甚少，这阻碍了锂金属负极的进一步改进。
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在此，美国马里兰大学莫一非教授等人通过大规模的分子动力学（MD）模拟，用于直接模拟Li电镀/剥离过程中的Li-SE界面和相应的Li动力学。通过对具有普通SE的锂金属界面进行大规模原子建模，作者发现锂金属在Li-SE界面处形成了纳米薄的无序锂界面缺陷层。这种界面缺陷锂层是非常有害的，会导致界面失效，例如在脱锂过程中形成孔隙和接触损失。
此外，通过系统地研究和比较非共格、共格和半共格Li-SE界面，作者发现具有良好晶格匹配度的界面减少了界面上的Li缺陷，抑制了Li循环过程中的界面失效。这项研究揭示了界面原子性锂缺陷对锂金属负极界面失效的重要作用，并为固体电池中锂金属负极的原子级界面工程的发展提供借鉴。
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图1. 不同SE界面的界面Li层局部结构分析
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图2. 非共格、共格和半共格界面的锂扩散机制和浓度分布
Interfacial Defect of Lithium Metal in Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108144
2. 中科院深圳先进院唐永炳等AM: 原位化学锂化使类金刚石碳转变为超强离子导体，实现锂金属负极无枝晶
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锂（Li）金属负极具有理论容量高、氧化还原电位低等优点，在下一代电池中具有广阔的应用前景。然而，循环过程中锂枝晶的生长给锂金属负极的实际应用带来了巨大的安全问题。
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在此，中科院深圳先进技术研究院唐永炳、周小龙、郑勇平等人报道了一种通过用超强类金刚石碳 (DLC) 薄层涂覆聚丙烯 (PP) 隔膜来抑制锂枝晶生长的有效方法。理论计算表明，DLC涂层一旦与锂金属负极组装，就会进行原位化学锂化，将 DLC/PP隔膜转化为优异的3D锂离子导体。这种原位锂化的DLC/PP 隔膜不仅可以通过其固有的高杨氏模量（≈100 GPa）抑制锂枝晶生长，而且还可以均匀地重新分布锂离子以实现无枝晶的锂沉积。
DLC/PP隔膜的双重作用使Li||Li对称电池实现了在3 mA cm-2的高电流密度下锂电镀/剥离（超过4500小时）的稳定循环，基于该隔膜的Li||LiFePO4纽扣电池可以在5C下实现超过1000次稳定循环，容量保持率约为71%。即使在高正极活性质量负载（≈9 mg cm-2）的情况下，基于该隔膜的Li||LiNi0.5Co0.3Mn0.2O2软包电池仍能在0.2 C条件下稳定循环超200次。
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图1. 基于原始PP和DLC/PP 隔膜的锂金属电池中锂枝晶生长的示意图
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图2. Li||LiFePO4 全电池的电化学性能
In Situ Chemical Lithiation Transforms Diamond-Like Carbon into an Ultrastrong Ion Conductor for Dendrite-Free Lithium-Metal Anodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100793
3. 夏永姚Angew综述: 实用化高能量密度锂金属电池的先进电解液设计
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鉴于当前锂离子电池固有的局限性，锂硫电池和锂氧电池等引起了广泛关注。这些电池都使用金属锂负极，然而锂枝晶的生长伴随着严重的安全隐患阻碍了锂金属负极的实际应用。阻碍锂金属负极实际应用的另一个障碍是循环过程中“死锂”的形成，这导致不可避免的活性锂损失。目前仍然缺乏锂金属全电池良好电化学性能的标准，且有关实用化高压锂金属电池电解质的批判性综述仍然很少。
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在此，复旦大学夏永姚教授等人总结了实用化锂金属电池新电解液系统的发展。作者首先讨论了实用化高能量密度锂金属电池的关键参数，然后回顾了锂金属电池电解液系统的最新进展，主要关注实用化高压锂金属负极的电解液。根据电解液中的溶剂将电解液体系分为三类，包括醚基电解液、碳酸盐基电解液和用于实用锂金属电池的新型电解液体系。
此外，作者展望了实际条件下锂金属电池先进电解液未来发展的几个方向：1）稳定SEI层、减少死锂的形成和提高CE；2）提高LiNO3在碳酸盐基电解液中的溶解度；3）开发与高压正极和锂金属负极相容的新型电解液溶剂；4）提高电池外部压力；5）发展全固态锂金属电池。
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图1. 锂金属电池正极总结
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图2. 实用软包锂金属电池结构示意图
Advanced Electrolyte Design for High-Energy-Density Li Metal Batteries under Practical Conditions, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108397
4. 北京理工吴川&白莹AM: 阐明硬碳负极在醚类电解液中快速储钠动力学的机制
与传统的酯类电解液相比，硬碳 (HC) 负极在醚类电解液中的储钠性能表现出更高的初始库仑效率 (ICE) 和更好的倍率性能。然而，醚类电解液中HC更快的Na存储动力学机制尚不清楚。
在此，北京理工大学吴川教授、白莹教授等人使用设计的单分散HC纳米球（HCNS）报道了醚类电解液中独特的溶剂化Na+和普通Na+共嵌入机制。作者通过冷冻电镜 (cryo-TEM) 、飞行时间二次离子质谱 (ToF-SIMS)、原子力显微镜（AFM）、深度剖面XPS等结合电化学动力学研究，发现在醚类电解液中形成的具有高无机比例的薄固体电解质界面膜，这有助于Na+传输，并导致高ICE。此外，分子动力学模拟揭示了醚类电解液中的溶剂化Na+快速扩散动力学。
得益于醚类电解液的贡献，基于HCNS的半电池中表现出优异的倍率性能（10 A g-1时比容量为214 mAh g-1，平台充电容量高达120 mAh g-1）和高ICE（1 A g-1时为84.93%）；在全电池中，1 A g-1循环1000次后仍可获得110.3 mAh g-1的高比容量。这项工作提供了对钠离子电池醚基电解液增强电化学性能机制的一般理解，并为未来其他电池系统动力学特性的研究提供了指导。
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图1. HCNS的合成示意图及表征
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图2. HCNS在不同电解液中的电化学性能
Elucidating the Mechanism of Fast Na Storage Kinetics in Ether Electrolytes for Hard Carbon Anodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202008810
5. 厦门大学徐俊Angew: 好看中用！Mo2C/C分层双壳空心球作为硫主体用于先进的锂硫电池
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锂硫 (Li-S) 电池因其1675 mAh g-1的高理论容量以及元素硫的天然丰度和无毒性而被认为是最有前途的下一代储能系统之一。而其硫正极面临的主要挑战之一是同时实现高硫负载量、快速锂离子转移和对锂多硫化物（LiPSs）穿梭效应的抑制。
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在此，厦门大学徐俊教授等人开发了碳化钼装饰的N掺杂碳分级双壳空心球 (Mo2C/C HDS-HSs) 作为硫主体以期解决上述问题。HDS-HSs的介孔厚内壳和中心空隙实现了高硫负载，促进了离子/电解质的渗透，并加速了电荷转移。微孔薄外壳抑制了LiPSs穿梭并减少了电荷/质量扩散距离，双壳空心结构适应锂化过程中的体积膨胀。
此外，Mo2C/C组合物使HDS-HSs正极具有更高的导电性，增强了对LiPSs的亲和力并且加速了LiPSs转化动力学。结构和组成优势使 Mo2C/C/S HDS-HSs电极在组成的Li-S电池中具有高比容量、优异的倍率性能和超长循环稳定性。这项研究关于硫主体的特殊分层空心结构的设计和合成指导了高性能锂硫电池的发展，并可扩展到其他储能系统。
图1. Mo2C/C/S HDS-HSs的空心结构及表征
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图2. 基于Mo2C/C/S HDS-HSs电极的锂硫电池的电化学性能
Mo2C/C Hierarchical Double-Shelled Hollow Spheres as Sulfur Host for Advanced Li-S Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108343
6. 扬州大学陈铭ACS Nano: 用于碱金属离子电池三合一混合存储机制的原子焊接双壁空心纳米球
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在碱金属离子电池中，碱金属离子嵌入/脱嵌过程中的合金化反应产生的较大的体积变化会导致容量衰减，合理优化电极材料成分和结构设计是解决这些问题的有效策略之一。MoS2由于具有高理论比容量和二维类石墨烯结构而受到广泛关注，然而MoS2纳米片的导电性差，体积变化大。Sn作为金属具有较强的导电性，在热熔状态下具有较好的塑性。因此，合理结合Sn的熔体塑性和MoS2的层状结构设计异质结构提高锂/钠/钾电化学存储值得研究。
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在此，扬州大学陈铭等人通过原位限域生长和界面工程构建并合成了双壁中空纳米球结构 (DWHNS) Sn/MoS2 @C。Sn/MoS2的内部空心球是通过在高温下用液态Sn原子焊接MoS2纳米片形成的，通过不同温度下的形貌演变探索了层次结构的形成机制。该材料表现出丰富的内部空间和高比表面积，为 Li+/Na+/K+提供了更多的存储位点并在一定程度上减轻Sn基电极材料的体积效应。
因此该复合材料表现出优异的比容量和良好的可逆性，在1 A g-1下，锂离子电池500次循环后容量达到931 mAh g-1，钠离子电池400次循环后容量达到432 mAh g-1，钾离子电池300次循环后容量达到226 mAh g-1。此外，非原位测试验证了碱金属离子电池中DWHNS Sn/MoS2@C的形貌演变和机理分析，证实了碱金属离子电池的三合一混合储存机理：即碳壳的插层反应、MoS2的转化反应和Sn的合金化反应。
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图1. DWHNS Sn/MoS2@C的合成与表征
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图2. 基于该复合材料的钠离子电池和钾离子电池的电化学性能
Atomic Welded Dual-Wall Hollow Nanospheres for Three-in-One Hybrid Storage Mechanism of Alkali Metal Ion Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04913
7. 上海交大李金金EnSM: 机器学习筛选具有高电导率和快速离子动力学的Mg/Zn离子电池正极的尖晶石结构
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具有各种孔隙率的尖晶石结构是用于提高电极材料性能的有前途的离子电池正极。对于Mg/Zn离子电池，现有的尖晶石正极材料不能满足综合性能要求，如高离子扩散、导电性和低体积膨胀等，这就需要不断开发新材料。然而一种新材料的发现往往是在筛选了数千种不同的材料结构后才发现的，需要花费巨大的时间和金钱成本。机器学习在材料筛选和预测领域的应用日益成熟。
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在此，上海交通大学李金金研究员等人基于机器学习方法对元素周期表中的所有尖晶石结构进行了全面筛选，确定了高电导率和快速离子动力学的最佳镁/锌离子电池正极材料，预测准确率为91.2%。作者使用目标驱动的XGBoost算法来加速预测，并报告了六种新的尖晶石结构（MgNi2O4、MgMo2S4、MgCu2S4、ZnCa2S4、ZnCu2O4和ZnNi2O4），具有高电导率、高离子扩散 (>1×10-9 cm2s-1)、低体积膨胀 (<22%) 和室温下的热稳定性，是Mg/Zn离子电池的最佳正极。
其中，MgNi2O4、MgMo2S4、MgCu2S4、ZnCu2O4和ZnNi2O4被预测为五种新型超离子导体，在室温下具有极高的离子电导率（>10-4 S·cm-1）。这项研究所提出的策略缩短了镁/锌离子电池正极尖晶石筛选的研究周期，并为高性能3D电极材料的设计提供了解决方案。
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图1. 基于机器学习的材料筛选过程
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图2. 机器学习的测试精度及金属材料占比
A Machine Learning Shortcut for Screening the Spinel Structures of Mg/Zn Ion Battery Cathodes with a High Conductivity and Rapid Ion Kinetics, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.042
8. 哥大ACS Energy Lett.: 重大进展！锂离子电池空间动力学的原位2D声学表征
动态现场原位（Operando）2D表征技术为电化学电池的空间动力学提供了基本的机械和化学见解。然而，目前快速充电期间电池级相位行为的实时表征仍主要限于同步加速器工具。
在此，美国哥伦比亚大学Daniel Steingart等人报道在电池声学表征方面取得的重大进展，即采用空间分辨动态现场原位扫描来检测在所有实际速率下充电期间整个电池区域的相位行为的局部变化。结果表明，实验室大小的电池（~6 cm2）可以在2分钟或更短的时间内完成扫描，这为高达~4C充电速率（或每15分钟快速充电大约5-8次扫描）的原位扫描提供了足够的保真度。
此外，作者发现快速充电期间的幅度衰减是由焊接接头位置附近的局部锂金属镀层引起的。差分振幅分析利用石墨分段动力学的电化学-机械耦合来可视化软包电池不同位置的石墨锂化程度。这项研究提出的这种operando原位扫描适用于检测各种尺寸的锂离子和无负极锂金属电池。
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图1. 高达4C充电速率的operando幅度扫描
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图2. 无负极锂金属软包电池的operando扫描
Operando 2D Acoustic Characterization of Lithium-Ion Battery Spatial Dynamics, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01324

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