南师大韩敏Small：相控合成策略功劳大！制备Ni2+xFe2−xN/NC NPNCs用于增强整体水分解

纳米结构过渡金属氮化物(TMNs)具有独特的电子、光学和催化性能，其在清洁能源、光电子和催化领域具有广阔的应用前景。尽管如此，NiFe-双金属氮化物纳米晶体或纳米混合结构的相位调节仍面临挑战，并且它们的电催化整体水分解(OWS)性能尚未得到充分探索。

基于此，南京师范大学韩敏课题组通过在Ar/NH₃气氛下可控氮化NiFe-普鲁士蓝类似物衍生的氧化物/NC NPNCs，获得了被无定形N掺杂碳(NC)纳米粒子包裹的新型纯相Ni_2+xFe_2−xN纳米立方体(NPNCs)(Ni_2+xFe_2−xN/NC NPNCs)。

Ni_2+xFe_2−xN/NC NPNCs的合成过程将掺杂、杂化、相变和保形过程集成在一个步骤中，相变产生的应力为组装纳米粒子构件提供了驱动力，而无定形NC可以作为将构件保持在一起的“粘合剂”，以最大限度地保持前体的形态。

电化学测试表明Ni_2+xFe_2−xN/NC NPNCs在碱性条件下中对HER和OER具有更高的催化活性，其在10 mA cm^-2和50 mA cm^-2的电流密度下的过电位分别为101 mV和270 mV，超过了NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC和NiFe氧化物/NC前体的混合相。

此外，采用Ni_2+xFe_2−xN/NC NPNCs作为双功能催化剂，组装好的Ni_2+xFe_2−xN/NC||Ni_2+xFe_2−xN/NC电解槽仅需1.51 V的电池电压就可获得10 mA cm^-2的水分解电流密度，优于NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC||NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC、NiFe氧化物/NC||NiFe氧化物/NC、商业Pt/C||IrO₂以及大多数其他报道的基于双功能催化剂的装置。

值得注意的是，Ni_2+xFe_2−xN/NC||Ni_2+xFe_2−xN/NC电解槽可连续工作60 h且活性无明显衰减，表现出优异的催化稳定性。基于一系列电化学测试和光谱分析，优化的界面电荷分布、更快的界面电子转移动力学和更易接近的电化学活性位点是Ni_2+xFe_2−xN/NC NPNCs优异的OWS性能的原因。

Phase-Controlled Synthesis of Nickel-Iron Nitride Nanocrystals Armored with Amorphous N-Doped Carbon Nanoparticles Nanocubes for Enhanced Overall Water Splitting. Small, 2022.DOI: 10.1002/smll.202203042

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