Arumugam Manthiram最新AEM：高镍层氧化物正极优化表面重构涂覆离子的合理设计

高镍层状氧化物正极在锂离子电池中的应用受到表面形成类NiO岩盐相和残留锂(如LiOH、LiHCO₃和Li₂CO₃)的固有问题的阻碍。

近日，德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Energy. Mater.上发表了题为”Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries”的研究性论文。

高镍层状氧化物本征问题和特性的示意图

作者提出了一种合理的基于互扩散的干涂层表面重建策略，并给出了确定NMC91正极最佳涂层离子的设计原则。值得注意的是，理论筛选结合考虑不同氧化态之间的超交换作用和密度泛函理论计算，以及实验分析证明了岩盐相和残余锂的有效还原。

密度泛函方法研究了LiNiO₂中四种不同掺杂的Li/Ni交换能

在所研究的四种离子(Al、Co、Fe和Ti)中，镀钴的NMC91通过成功地重建NMC91的表面，在还原岩盐相和残余锂方面效果最好，在30 °C循环300次后，在满电池中的容量保持率高达85%。

NMC91横截面上NiO⁻和LiCO₃⁻的可视化

Rational Design of Coating Ions via Advantageous Surface Reconstruction in High-Nickel Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries(Adv. Energy Mater, 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101112)