帝国理工EES: 富缺陷骨架调控的均质金属沉积，用于钠金属电池

钠金属电池由于其高能量密度以及丰富的钠基资源而引起越来越多的关注。然而，循环过程中不均匀的金属沉积和枝晶形成阻碍了钠金属负极的应用。

文献已经报道了碳骨架可以减轻金属钠电镀和剥离过程中枝晶的形成，但不同碳结构特征（即孔与缺陷）和相关机制所起的作用尚不清楚，这阻碍了负极侧的可控界面工程。

鉴于此，英国帝国理工学院Maria-Magdalena Titirici等人以木质素为可再生前体合理设计了可持续碳骨架的结构特征，以揭示缺陷和孔隙在金属沉积中的作用。作者通过原子到宏观尺度的多尺度模拟，并结合operando和非原位表征来加深对Na金属沉积行为和电化学界面的基本理解。

在长时间循环（> 1200 小时）后，电镀和剥离过程保持着高库仑效率（~ 99.9 %），证明了碳材料中的缺陷在促进Na金属的成核和沉积方面起着比孔隙更重要的作用。

图1. 碳骨架的表征

此外，作者还发现将二甘醇与低成本、稳定的NaCF₃SO₃盐相结合可以调节离子电导率，提高最低空位分子轨道能（LUMO），从而有利于Na金属的均匀沉积。

更重要的是，结合不同类型的正极（例如普鲁士蓝和硫），这种3D结构的碳骨架通过改善电极中的离子和质量扩散，在减少电化学极化方面发挥了重要作用，因此具有增强的电化学性能的“无负极”钠金属电池在可持续性方面也得到了证明。这项研究为未来锂离子电池技术以外的下一代储能技术的改进铺平了道路。

图2. 钠金属沉积行为研究

图3. 基于该3D碳骨架的对称电池和全电池的电化学性能

Homogenous metallic deposition regulated by defect-rich skeletons for sodium metal batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01346G

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