浙师大柏嵩/中科大刘东Small: 一箭双雕！堆叠式空间分离的Ni(OH)2助催化剂用于CO2RR和OER

对于太阳能驱动的光催化CO₂转化为高附加值的化学品和燃料，具有空间分离的双助催化剂的光催化体系能够调节电荷分离/转移、促进表面氧化还原反应和防止逆反应发生。然而，过去对空间分离的双助催化剂，限于具有内/外表面的中空结构半导体和具有不同暴露面的单晶半导体。

为了突破这一限制，浙江师范大学柏嵩和中国科学技术大学刘东等设计了一种堆叠光催化剂: 作为光收集器的CdS纳米球首先生长在rGO纳米片上(rGO/CdS)，然后用Ni(OH)₂覆盖rGO/CdS(rGO/CdS@Ni(OH)₂)。

所制备的rGO/CdS@Ni(OH)₂三元光催化剂中，光电子通过rGO通道从CdS转移到周围的 rGO@Ni(OH)₂助催化剂，以将CO₂高度选择性地转化为CO，同时空穴传输到与CdS直接接触的负载的Ni(OH)₂助催化剂并参与OER。

由于空间分离的rGO@Ni(OH)₂和Ni(OH)₂助催化剂的协同作用，极大地阻止了电子-空穴复合，并有效避免了CO的反向氧化。此外，CdS核被rGO载体和Ni(OH)₂覆盖层包裹，防止光腐蚀。

值得注意的是，rGO/CdS@Ni(OH)₂的CO生成速率为86.2 µmol g_cat^-1 h^-1，选择性高达96.5%；O₂释放速率为11.0 µmol g_cat^-1 h^-1，明显高于其他基于CdS的催化剂。另外，通过使用CdS纳米棒和C₃N₄纳米环作为用于构建堆叠光催化剂的光捕获半导体，进一步证实了该策略的可行性和多功能性。

这项工作提供了一种设计方案，通过操纵氧化还原助催化剂的空间位置来优化电荷转移/分离动力学和表面反应动力学，以提高光催化的整体效率。

Emerging Stacked Photocatalyst Design Enables Spatially Separated Ni(OH)₂Redox Cocatalysts for Overall CO₂ Reduction and H₂ O Oxidation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104681

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