过程所Chem. Eng. J.: 通过调节CN/C=O改善分子氧和电子的转移以实现高效的2e-ORR

通过2e^–ORR生产H₂O₂具有能够就地生产、经济投入和温和的操作条件等优点，其被认为是生产H₂O₂的替代方法。同时，2e^–ORR是燃料电池关键反应4^–ORR的基本途径。然而，非常需要出色的催化剂来克服AOP和燃料电池的ORR缓慢的动力学过程。

基于此，中科院过程工程研究所公旭中、王志和张彤等通过低成本的生物质焦油合成了一种具有稀疏吡啶-N活性位点、中等表面O官能团和高有序度结构的材料(BT-ON)。

研究人员通过热解、氧化和掺杂等方法，将具有成本效益的生物质焦油合成了具有中等IAD(吡啶-N和C = O)、良好的导电性和丰富的介孔的碳材料。

首先，通过C=O掺杂位点和吡咯-N的构建，形成稀疏的吡啶-N活性位点。吡啶-N增强了界面上电子的得失，而离散的活性位点避免了进一步还原形成H₂O。

其次，高有序碳基质(I_G/I_D= 1.19)和金属纳米团簇包裹在碳中作为导电体，确保电子的快速传输。最后，丰富的多孔(表面积= 469.32 m² g^-1)和C = O基团改善了分子的转移。

综合上述优点，在有机污染物降解实验中，所制备的催化剂在100分钟内去除了90%以上的COD，保留了99.97%的电流。更重要的是，研究人员先指出阳极OER也可以产生大量的H₂O·以去除有机污染物。

结果表明，阳极的降解效果(46%)甚至超过阴极(44%)，这意味着现有的阴极降解评估是不准确的。该工作通过多重调控制备了经济的生物质焦油基催化剂，并指出了现有阴极氧化降解方法的不足，希望能推动该方法未来进一步改进。

Transfer of Molecular Oxygen and Electrons Improved by The Regulation of C-N/C=O for Highly Efficient 2e^–ORR. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133591

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