兰亚乾/陈宜法Angew.:卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能

兰亚乾/陈宜法Angew.:卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能
为了探索高效CO2电还原中的共价有机框架(COF),迫切需要能够同时调节形态和提高电还原性能的策略。
基于此,南京师范大学兰亚乾教授和陈宜法副教授(共同通讯作者)等人报道了一种基于功能化剥离剂的策略,同时将大块COF修饰并剥离成功大尺寸(~1.0 μm)和超薄(~3.8 nm)纳米薄片(Cu-Tph-COF-Dct),并研究其CO2电还原性能。
兰亚乾/陈宜法Angew.:卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能
作者利用功能化剥离剂(2, 4-diamino-6-cholo-1, 3, 5-triazine, 简称Dct)作为CO2还原助剂,用于CO2RR催化剂的多米诺形貌调节和性能提升,其中含有三嗪和氨基固定化Dct可以加强CO2的吸收/活化,稳定活性中间体并促进CO的产生,从而富集Cu活性位点周围的CO浓度。
兰亚乾/陈宜法Angew.:卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能
通过实验测试发现,优化后由顺序的铜卟啉和Dct催化单元组成的COF系统,在-0.90 V下实现了甲烷的法拉第效率(FE)约为80%,电流密度为-220.0 mA cm-2,与裸COF提高了近一倍,优于大多数已报道的Cu基电催化剂。
此外,通过密度泛函理论(DFT)计算系统地研究了Dct作为CO2还原助剂的重要作用和详细的催化机制。该工作不仅提出了基于COF的电催化剂的分子功能化和剥离概念,而且还为电催化CO2RR及其他方面的碳氢化合物生成和催化剂优化提供了直观的理解。
兰亚乾/陈宜法Angew.:卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能
Imparting CO2 Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114648.
https://doi.org/10.1002/anie.202114648.

原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/18/74d466a2f0/

(0)

相关推荐

发表回复

登录后才能评论