清华王定胜Angew. ：MOF封装NHC连接Cu SAS催化剂助力高效电合成甲烷

开发高效二氧化碳还原反应（CO₂RR）电催化剂用于电化学合成甲烷（CH₄）已成为间歇性可再生电力储存的热点，但是目前仍然存在挑战。

基于此，清华大学王定胜副教授（通讯作者）等人报道了一种嵌入金属有机骨架（MOF）中的N-杂环卡宾（NHC）-连环铜单原子位点（Cu-SAS）电催化剂（2Bn-Cu@UiO-67）。

研究发现，NHCs不仅可以通过金属-碳键锚定Cu SAS，作为CO₂RR催化中心，而且其给电子体效应可以增加金属表面电荷密度，从根本上优化CH₄过程中CHO*中间体的吸附形成。

此外，MOF基体不仅可以增强CO₂分子捕获能力，还可以提供许多微反应室，以促进CO₂扩散到位于互连MOF孔处的2Bn-Cu，这将协同促进有效的电催化气体还原反应。

通过实验测试发现，2Bn-Cu@UiO-67催化剂在-1.5 V vs RHE下实现电合成CH₄的法拉第效率（FE）高达81%，相应的电流密度为420 mA cm^-2。在很宽的电位范围内CH₄的选择性都高于70%，并且转化频率（TOF）达到了前所未有的16.3 s^-1。

此外，扩展实验证明，大多数NHC-连接Cu SAS催化剂具有出色的CO₂转化为CH₄的性能。这种将先进催化中心与纳米反应器连接起来的策略在单原子催化剂设计和CH₄的工业化生产方面具有更大的实用性和多功能性。

MOF Encapsulating N-Heterocyclic Carbene-Ligated Copper Single-Atom Site Catalyst towards Efficient Methane Electrosynthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114450.

https://doi.org/10.1002/anie.202114450.

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