南理工杨勇/沈锦优Small: 生物质诱导的双相碳装饰: 波段和电子工程用于高效N2光固定

氨(NH₃)是维持生命和保证全球粮食供应的重要成分。它还在化学工业、精细有机合成和科学研究等领域占有重要地位。传统的NH₃生产方法会消耗大量能量和产生CO₂，因此，利用光催化技术替代传统的NH₃生产(Haber-Bosch工艺)对于能源和环境修复具有重要意义。

近日，南京理工大学杨勇、沈锦优等提出了一种生物质诱导的双相碳掺杂策略，通过在氮化碳(CN)的制备中加入藕粉，制备出一种具有高效电荷分离和丰富的光催化N₂反应位点的光催化剂(DC-CN)。

首次通过莲藕淀粉和双氰胺的一锅共热解和聚合，对氮化碳(CN)进行了面内共轭和异质修饰的双相生物碳改性。

藕粉能够转化为平面稠合碳环(C_环)和物理堆积的碳颗粒(CP)，基于稠合C_环的掺入量优化共面系统的能带结构和光捕获能力，电子可以轻松地穿过3-s-三嗪环和 C_环之间的无槽界面，从而显着限制电子-空穴复合。同时，CP还起到电子清除剂的作用，进一步加强了电荷分离。

因此，优化的双相碳掺杂CN(DC-CN0.1)表现出优异的光催化固N₂性能，NH₃析出率达到167.35 µmol g_cat.^-1 h^-1，分别是gC₃N₄、异质碳装饰的CP-CN和平面内稠合C_环-CN的5倍、3.1倍和2.5倍。

光电化学测试、DRIFT光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，与庚嗪环相比，平面稠合的C_环和异质碳纳米粒子是优选的反应位点，对N₂的活化和转化显示出更高的活性。

此外，在N₂吸附和加氢过程中，C_环-CN上的自由能明显低于gC₃N₄，这对促进双相-碳掺杂gC₃N₄体系的固氮反应有很大帮助。因此，双反应中心与双电荷转移途径协同作用极大地提高了DC-CN的光催化固N₂能力

Biomass-Induced Diphasic Carbon Decoration for Carbon Nitride: Band and Electronic Engineering Targeting Efficient N₂ Photofixation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105217

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