洪果/姚亚刚Adv. Sci.: CoNiO2/Co4N异质纳米线增强锂硫电池性能

可溶性多硫化物的“穿梭效应”和缓慢的反应动力学阻碍了锂硫电池的实际应用。过渡金属氧化物是缓解这些问题的有希望的介质，但较差的导电性限制了其进一步发展。

在此，澳门大学洪果教授及南京大学姚亚刚教授等人从物理性质和结构的角度制备了由CoNiO₂/Co₄N异质结构纳米线支撑的石墨烯复合基体，原位形成的异质结构大大增强了多硫化物的反应动力学并降低了Li-S电池的“穿梭效应”。

首先，作者制备了均质的CoNiO₂/Co₄N纳米线并将其用作石墨烯基硫正极的添加剂。通过优化氮化度，可以获得连续的异质结构界面，同时有效调整能带结构。在这种设计中，纳米线结构将有效避免石墨烯堆积和团聚。通过结合CoNiO₂的强吸附/催化性能和Co₄N的导电性，原位形成的CoNiO₂/Co₄N异质结构显示出协同增强效应。

图1. CoNiO₂/Co₄N异质结构催化性能的验证

理论计算和实验设计表明，它不仅可以通过多硫化物的化学吸附和催化转化显著抑制“穿梭效应”，还可以提高离子和电子的传输速率。因此，由这些CoNiO₂/Co₄N纳米线支撑的石墨烯复合硫正极表现出改进的硫物种反应动力学。

相应的电池在 0.2 C下实现了1198 mAh g^-1的高可逆容量，4 C下仍提供688 mAh g^-1的高倍率容量，在600次循环中具有每循环≈0.07% 的超低衰减率。因此，这种异质结构纳米线和石墨烯复合结构的设计为多硫化物的快速捕获-扩散-转化过程提供了一种先进的策略。

图2. CoNiO₂/Co₄N-G-S 和其他对照正极的电化学性能

CoNiO₂/Co₄N Heterostructure Nanowires Assisted Polysulfide Reaction Kinetics for Improved Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104375

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