黑大/齐鲁理工JMCA：基于多金属氧酸盐的yolk@shell双Z-型超结构串联异质结纳米反应器：封装和限制效应

随着工业的快速发展，导致了严重的环境污染和能源短缺，其中四环素在环境污染中的污染问题尤为突出。环境中盐酸四环素的积累促进了抗生素抗性基因的进化，从而导致了不利的生态效应。利用高效光催化剂可以利用太阳能降解盐酸四环素以产生可再生能源，但是如何开发满足实际需求的高效光催化剂还面临巨大的挑战。

基于此，黑龙江大学周卫教授和邢子鹏教授、齐鲁理工大学Zhenzi Li（共同通讯作者）等人报道了一种利用两步水热法结合阳离子交换技术制备了花球状ZnIn₂S₄@中空十二面体多金属氧酸盐（K₃PW₁₂O₄₀）@花壳状ZnIn₂S₄/Ag₂S yolk@shell双Z-型超结构串联异质结纳米反应器。

研究发现，室温阳离子交换策略有效提高了盐酸四环素的光催化降解和制氢性能。同时，构建了分层的yolk@shell结构，形成了双Z型串联异质结，从而共同利用了几何和电子效应。花球状的ZnIn₂S₄被封装在中空十二面体K₃PW₁₂O₄₀中，防止其自组装聚合（即限制），从而提高其光催化性能。

在中空十二面体K₃PW₁₂O₄₀基底上生长的花壳状ZnIn₂S₄有利于减少电荷扩散距离，并进一步增强暴露的催化活性位点。中空十二面体K₃PW₁₂O₄₀的价带（VB）能量和内外表面ZnIn₂S₄的导带（CB）能量分别为3.34 eV和-0.93 eV，即氧化还原性强。

因此，在中空十二面体K₃PW₁₂O₄₀的VB中产生羟基自由基（˙OH）以有效降解四环素盐酸盐，并且在ZnIn₂S₄的内外表面的CB中有效地产生氢气。此外，Ag₂S纳米颗粒的表面等离子体共振（SPR）效应将光响应扩展到可见光和近红外区域。通过光催化降解盐酸四环素的实验表明，该纳米反应器的最高降解效率高达99%，析出氢气的速率为2107.3 μmol h^-1 g^-1，是原始反应器的数倍。

这归因于形成有利于空间电荷分离的双Z-型串联异质结、Ag₂S的SPR和yolk@shell中空结构有利于高效利用光和质量传输，以及特殊纳米反应器的封装和限制效应促进完全催化反应和稳定性。该工作为构建高效的串联异质结光催化剂提供了一种有效的策略。

Polyoxometalate-based yolk@shell dual Z-scheme superstructure tandem heterojunction nanoreactors: encapsulation and confinement effects. J. Mater. Chem. A, 2021, DOI: 10.1039/D1TA07800C.

https://doi.org/10.1039/D1TA07800C.

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黑大/齐鲁理工JMCA：基于多金属氧酸盐的yolk@shell双Z-型超结构串联异质结纳米反应器：封装和限制效应

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