耶鲁王海梁JACS：电催化CO2还原中通过C-N偶联获得有机氮化合物

考虑到仅由CO₂和H₂O作为反应物的电催化CO₂还原反应（CO₂RR）的产品种类有限，希望通过引入提供元素多样性的额外反应物来扩大产品范围。从理论上讲，将含有无机杂原子的反应物整合到电催化CO₂还原中，可以实现有价值产品的可持续合成，例如有机氮化合物，其应用广泛，但是通常依赖于能源密集型和依赖化石燃料的Haber-Bosch工艺产生的NH₃进行工业规模生产。

基于此，美国耶鲁大学王海梁教授（通讯作者）等人报道了他们从反应性、催化作用和机理三个方面综述了氮（N）-偶联CO₂电还原的研究进展。

首先，作者综述了CO₂和不同氮前体（包括NO₃^–、NO₂^–、N₂）电化学合成尿素的研究进展。作者关注的是能够催化该反应的各种材料以及仍在争论中的潜在反应机理。

然后，作者讨论了NH₃集成电催化CO还原合成乙酰胺的反应。该反应是由铜（Cu）基催化剂实现的，铜（Cu）基催化剂可以在CO还原过程中有效地建立C-C键。

其次，作者介绍了电化学CO₂和NO₃^–共还原生成脂肪族胺的最新进展。这些反应由酞菁钴（CoPc）或铜等催化剂实现，而这些催化剂可以将CO₂还原为醛。

最后，作者总结了N-集成电催化CO₂还原合成有机氮化合物的前景，重点介绍了如何通过理解反应机理来扩大反应范围和提高产品收率。

Accessing Organonitrogen Compounds via C-N Coupling in Electrocatalytic CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c10714.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c10714.

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