8篇催化顶刊：黄勃龙、庄小东、兰亚乾、韩晓鹏、杜亚平、汪的华等最新成果

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1. Angew. Chem. Int. Ed.：氮掺杂碳上原子分散的Se位点助力高效电催化ORR
8篇催化顶刊：黄勃龙、庄小东、兰亚乾、韩晓鹏、杜亚平、汪的华等最新成果
单原子催化剂（SACs）因其独特的电子结构和最大的原子利用率而受到广泛关注，并且表现出高效的催化活性。基于此，天津大学韩晓鹏研究员（通讯作者）等人报道了一种简单的高温还原策略（HTR）制备MOF衍生的氮掺杂碳（NC）上的非金属Se单原子催化剂（Se SAs@NC），用于电催化氧还原反应（ORR）。
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为了研究还原温度对Se负载的影响，作者选取了3种温度（500 ℃、900 ℃和1000 ℃），并分别记为Se@NC-500、Se@NC-900和Se@NC-1000。其中，Se@NC-1000表现出0.85 V的高ORR半波电位和5.53 mA cm-2的高电流密度，可与商用Pt/C相媲美。此外，基于Se@NC-1000的Zn-空气电池具有长期耐用性和高放电功率密度。
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通过密度函数理论（DFT）计算表明，Se原子的引入可以作为有效的催化位点并显着降低ORR的自由能垒。其中，二氧化硒（SeO2）在高温下被NC还原为Se，并部分锚定形成C-Se-C键。因此，所制备得Se SAs@NC催化剂表现出优异的ORR活性和稳定性，甚至超过了最先进的贵金属催化剂和许多已前报道的纳米催化剂。该工作展示了利用无金属单原子材料进行高效电催化的前景，同时为制备非金属SACs材料提供了一种新颖、简便和实用的策略。
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Atomically Dispersed Selenium Sites on Nitrogen-doped Carbon for Efficient Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114441.
https://doi.org/10.1002/anie.202114441.
2. Angew. Chem. Int. Ed.：卟啉基COF中加入CO2电还原辅助物实现调节整体形态和提升性能
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为了探索高效CO2电还原中的共价有机框架（COF），迫切需要能够同时调节形态和提高电还原性能的策略。基于此，南京师范大学兰亚乾教授和陈宜法副教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于功能化剥离剂的策略，同时将大块COF修饰并剥离成功大尺寸（~1.0 μm）和超薄（~3.8 nm）纳米薄片（Cu-Tph-COF-Dct），并研究其CO2电还原性能。
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作者利用功能化剥离剂（2, 4-diamino-6-cholo-1, 3, 5-triazine, 简称Dct）作为CO2还原助剂，用于CO2RR催化剂的多米诺形貌调节和性能提升，其中含有三嗪和氨基固定化Dct可以加强CO2的吸收/活化，稳定活性中间体并促进CO的产生，从而富集Cu活性位点周围的CO浓度。
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通过实验测试发现，优化后由顺序的铜卟啉和Dct催化单元组成的COF系统，在-0.90 V下实现了甲烷的法拉第效率（FE）约为80%，电流密度为-220.0 mA cm-2，与裸COF提高了近一倍，优于大多数已报道的Cu基电催化剂。此外，通过密度泛函理论（DFT）计算系统地研究了Dct作为CO2还原助剂的重要作用和详细的催化机制。该工作不仅提出了基于COF的电催化剂的分子功能化和剥离概念，而且还为电催化CO2RR及其他方面的碳氢化合物生成和催化剂优化提供了直观的理解。
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Imparting CO2 Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114648.
https://doi.org/10.1002/anie.202114648.
 
3. Adv. Funct. Mater.：Se沉积调控Co4N纳米线阵列的表面电子结构助力高效HER
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将非金属杂原子引入主体材料晶格是调节电催化剂表面电子结构以提高其电催化性能的常用方法。然而，杂原子的掺入不可避免地会引发晶格应变和空位，从而导致主体材料结构的巨大变化。在这种情况下，在苛刻的碱性介质中，掺杂催化剂在催化过程中容易发生重构，这阻碍了对催化剂结构与催化性能之间的关系的理解。基于此，安徽大学徐坤教授和济南大学李村成教授（共同通讯作者）等人报道了一种简便的表面硒（Se）修饰策略，并利用该策略构建了Se-Co4N，用于增强氮化钴（Co4N）纳米线阵列的碱性析氢反应（HER）催化活性。
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通过X射线衍射（XRD）图、X射线光电子能谱（XPS）、高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）曲线拟合分析表明，通过使用一种新的低温Se升华方法，在表面引入Se原子以优化Co4N的表面电子结构，而且体相结构没有明显变化。此外，密度泛函理论（DFT）计算结果还显示了其内在催化活性的增强，证实了Se表面修饰对HER表面电子优化的重要作用。
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得益于Se表面改性的效果，对比原始Co4N，Se-Co4N纳米线阵列电极在碱性介质中的电催化HER活性提高了近6.5倍。该工作为能量储存和转换领域的先进电催化剂的设计提供了新的指导。
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Surface Electronic Structure Modulation of Cobalt Nitride Nanowire Arrays via Selenium Deposition for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Funct.Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202109792.
https://doi.org/10.1002/adfm.202109792.
 
4. Sci. Adv.：Zn-Ln双原子催化剂调控CO/H2比值助力电化学还原CO2
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电化学CO2还原（CO2RR）制备高附加值液体燃料是一种极具吸引力的碳中性回收方法，尤其是对合成气（CO/H2）的回收。然而，目前的策略存在法拉第效率（FE）、选择性和对产品比例的可控性较差的问题。基于此，南开大学杜亚平教授和香港理工大学黄勃龙教授（共同通讯作者）等人报道了通过浸渍和退火在氮化碳（CN）纳米片上合成了一系列单原子和双原子催化剂，并利用像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜法（AC HAADF-STEM）图进行了证实。
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在本文中，作者通过调节锌（Zn）和镧（La）单原子位点的数量用于CO2RR，可以得到具有不同CO和H2比例的合成气。值得需注意的是，ZnLa-1/CN双原子催化剂在较宽的电位范围内（-1.6~1.3 V）下用于CO2RR，可以生成CO/H2比值为0.5的合成气，有利于合成甲醇和费托反应。在eCRR过程中，合成气是主要产品，CO和H2的总FE接近80%。对于CO/H2比值为1：2时，ZnLa-1/CN催化剂可以达到2.5 mA/cm2的电流密度，在0.1 M KHCO3中的CO FE为25.99%，高于许多报道。并且在经过长时间的电化学反应后，FE（CO）几乎保持不变。
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通过电化学测试结果表明，Zn和La单原子位点分别倾向于生成CO和H2。此外，作者通过密度泛函理论（DFT）计算研究了Zn和La原子锚定引起的电子结构调制，揭示了不同Zn: La比值是调节最终合成气CO/H2比值的关键因素，其中Zn位点主要促进CO2的吸附，La位点促进H2的形成。ZnLa-1/CN的富电子特性不仅保证了强的电子转移，而且保证了合成气的高FE。该工作为实现低成本、高效率的合成合成气电催化剂的广泛工业应用提供了一种很有前途的设计策略。
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Tunable CO/H2 ratios of electrochemical reduction of CO2 through the Zn-Ln dual atomic catalysts. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abl4915.
https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abl4915.
 
5. Nat. Commun.：耐用且全pH值的自支撑MoC-Mo2C异质结电极助力高效HER
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高效的水电解槽受到缺乏低成本和地球上丰富的析氢反应（HER）催化剂的限制，而这些催化剂可以在工业条件下运行，并通过简单的工艺制备。基于此，武汉大学汪的华教授、郭宇铮教授和尹华意（共同通讯作者）等人报道了以CO2作为原料，通过一步电碳化方法制备了一种自支撑MoC-Mo2C催化电极。在本文中，作者在熔融碳酸盐中的钼（Mo）片上制备了自支撑MoC-Mo2C异质结催化层，其中CO2电化学还原为C，同时与Mo基底反应形成多孔MoC-Mo2C异质结催化层。
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不同于使用惰性基底的传统方法不，熔融碳酸盐电解采用参与碳化物层形成的活性基底（例如Mo），从而确保Mo基底和电解MoC-Mo2C异质结层之间的牢固连接。因此，一步制备的电解MoC-Mo2C异质结层足够坚固，能够在500 mA cm-2的高电流密度下，在酸性（256 mA，62 mV dec-1）和碱性（292 mA，59 mV dec-1）溶液中，以及在约70 ℃的工业操作温度下，存活超过2400 h的长期寿命。
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通过密度泛函理论（DFT）计算发现，由于其具有自立亲水性多孔表面，固有机械强度和自生长MoC（001）-Mo2C（101）异质结，在酸性条件下ΔGH*值为-0.13 eV，在碱性溶液中水离解的势垒为1.15 eV。通过大型电极（3 cm×11.5 cm）的制备证明了可以扩大该工艺，以制备具有合理设计结构、可调成分和良好性能的各种碳化物电极。此外，DFT的电子结构计算揭示了MoC-Mo2C异质结增强HER性能的潜在机制。熔融碳酸盐电解被证明是调整表面亲水性（接触角约为32o）、催化层组成以及表面微观形貌的有效表面工程方法。总之，实验和理论研究都证实了电解MoC-Mo2C异质结是在模拟工业操作条件下生产氢气的一种有希望的低成本催化剂。
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A durable and pH-universal self-standing MoC-Mo2C heterojunction electrode for efficient hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1002/advs.202103567.
https://doi.org/10.1002/advs.202103567.
 
6. Appl. Catal. B: Environ.：首次报道！快速、大规模合成超小型不混溶合金负载催化剂
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目前，利用简单的一步法制备载体负载的超小型不混溶合金催化剂是一项无法克服的挑战。基于此，青岛科技大学王磊教授和赖建平教授（共同通讯作者）等人创造性地报道了首次通过无溶剂微波还原法制备了约5 nm的不混溶钌（Ru）基合金纳米催化剂（RuRE-rGO NPs，RE=Gd，Er，Yb，La），克服了金属标准还原电位与氧的高亲和力之间的巨大差距。
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在本文中，作者采用无溶剂微波热法合成了常规难以形成的Ru和稀土金属合金，并将其分散在还原氧化石墨烯（rGO）基底上，以获得具有大比表面积和超微粒的催化剂。同时，它能在短时间内以克级规模制备、产率高，具有可以大规模生产的可行性。通过实验测试发现，RuGd-rGO NPs在碱性电催化HER中具有优异的性能，具有低过电位和高转换频率（TOF），其中在电流密度为10 mA cm-2时其过电位（η）仅为12 mV，在电压为0.1 V时TOF高达30.6 H2 s-1，远优于商用Pt/C，成为最先进的HER电催化剂之一。
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即使在高电流测试中，RuGd-rGO NPs也可以在56和108 mV达到500和1000 mA cm-2的电流密度，完全符合工业级应用的要求。由于引入了具有独特电子结构的稀土原子，即使在500 h计时电流测试中，催化剂也非常稳定和坚固。通过密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，从反应的初始状态到最终状态，RuGd-rGO NPs具有较大的放热能（-1.34 eV），而H2O的离解能垒相对较低，导致最有可能发生HER。本文所述的微波自还原载体负载的超小型不混溶合金催化剂的合成和应用，对该类催化剂的未来发展具有重要的指导意义。
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Rapid and large-scale synthesis of ultra-small immiscible alloy supported catalysts. Appl. Catal. B: Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120916.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120916.
 
7. Small：轴向第五配位优化不对称N, S配位Fe单原子的微环境助力高效ORR
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单原子催化剂（SACs）是氧还原反应（ORR）的一种有效的候选催化剂。SACs的催化性能主要取决于单金属位点周围的微环境。SACs的微环境工程和对结构-活性关系的理解是至关重要的，但目前仍然具有挑战性。基于此，南昌大学陈义旺教授和袁凯教授、上海交通大学庄小东研究员（共同通讯作者）等人报道了一种自牺牲的策略来合成不对称的N, S配位单原子Fe，其轴向第五羟基（OH）配位（Fe-N3S1OH）嵌入在N, S共掺多孔碳纳米球（Fe-N/S-C）中。这种独特的五配位微环境是由尖端技术辅助系统模拟所确定的。
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通过像差校正透射电子显微镜和X射线吸收精细结构分析表明，原子分散的Fe原子以五配位的Fe-N3S1OH物种存在，即单个Fe原子与三个N原子、一个S原子和一个轴向OH基团配位。得益于Fe-N3S1OH的独特结构，具有固有的高活性、大比表面积（2539 m2 g-1）以提供足够的活性位点暴露，以及用于快速离子/质量传输的互连分层多孔结构，所制备的Fe-N/S-C表现出优异的性能ORR的催化活性。因此，与基准Pt/C相比，Fe-N/S-C在稳定性和耐甲醇性方面表现出更正的0.882 V半波电位。
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此外，密度泛函理论（DFT）计算证实了Fe-N3S1OH中的轴向OH可以优化Fe中心的3d轨道，以加强O2吸附并增强Fe位点上的O2活化，从而降低ORR屏障，加快ORR动力学。此外，含Fe-N/S-C的H2-O2燃料电池的峰值功率密度高达512 mW cm-2，而基于Fe-N/S-C的锌-空气电池在液态和柔性全固态下的峰值功率密度分别为203和49 mW cm-2。该研究为从根本上理解不对称平面单原子金属位点电催化中的轴向五配位提供了一个新的平台。
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Optimizing Microenvironment of Asymmetric N, S-Coordinated Single-Atom Fe via Axial Fifth Coordination toward Efficient Oxygen Electroreduction. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105387.
https://doi.org/10.1002/smll.202105387.
 
8. ACS Catal.：可持续氧化物电催化剂助力HER和OER
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开发高效、稳定且经济的析氧反应（OER）和析氢反应（HER）电催化剂是水电解的关键。此外，OER是太阳能利用、可再充电金属-空气电池和再生燃料电池的关键过程。然而，该反应是一个多步骤的四电子转移过程，活化能较高。同时，IrO2、RuO2等传统OER催化剂成本高，阻碍了其实际应用。基于此，美国路易斯维尔大学Farshid Ramezanipour（通讯作者）等人报道了一种基于地球含量丰富的金属的水分解电催化剂。作者采用实验和计算两种方法对钙钛矿氧化物催化剂CaSrFe0.75Co0.75Mn0.5O6-δ（CSFCM）进行了研究。
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通过研究发现，CSFCM催化剂展示了一系列特性，主要有以下优异性能：（1）在电流密度为10 mA cm-2下具有非常高的OER活性，过电位（η）仅为0.19 V；（2）在进行1000次催化循环后，CSFCM催化剂仍具有高稳定性；（3）在酸性和碱性条件下，该催化剂能有效的催化HER；（4）作为单相块体材料的催化活性，无需任何额外加工、多组分复合制备或纳米制造。
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通过使用密度泛函理论（DFT）计算，作者发现实验观察到的OER活性与eg的自由载流子的数量相关，除eg轨道占有率外，还可以用作描述符，以进一步调整氧化物钙钛矿的性能电催化剂。因此，CSFCM的催化活性是固有的，使其成为未来电催化参数研究的良好基准化合物。该工作还强调了系统结构设计对电催化活性的影响。
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Sustainable Oxide Electrocatalyst for Hydrogen- and Oxygen-Evolution Reactions. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03196.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03196.

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