孙学良/李隽/谷猛/陈宁Nat. Commun.：预先定位孤立原子制备吡咯-N4型单原子催化剂的通用策略

单原子催化剂（SACs）因其优越的催化性能在许多领域得到了广泛应用。由于单原子位点的独特性质，利用单原子作为催化剂合成SACs具有广阔的应用前景。

基于此，加拿大西安大略大学孙学良教授、清华大学李隽教授、南方科技大学谷猛副教授和加拿大同步辐射光源线站陈宁研究员（共同通讯作者）等人报道了一种利用Pt₁原子作为催化剂合成了Co₁ SAC。作者首先通过使用负载在N掺杂碳纳米片上的Pt单原子作为催化剂（Pt₁/NCNS），利用原子层沉积（ALD）技术合成了Co SAC来验证该策略。

X射线吸收光谱（XAS）结果显示单个分散的Co₁原子。正如XAS和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）所证实的那样，在Co沉积后Pt₁原子仍是原子分散的。

此外，作者还表明这种合成策略是通用的，也可以很容易地扩展到合成Fe和Ni SACs。X射线吸收近边结构（XANES）模拟和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析结果表明，所制备的Co、Fe和Ni SACs为M₁-吡咯-N₄结构（M=Fe, Co和Ni)。

通过密度泛函理论（DFT）计算表明Pt₁原子促进Co(Cp)₂离解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)产物通过强化学吸附进一步沉积在基材上，从而导致更高的金属负载和Co₁原子的形成。这些SACs在析氢反应（HER）和析氧反应（OER）下进行了评估，通过原位XAS研究揭示了单原子位点的性质。

在析氧反应（OER）中， Ni₁Pt₁/NCNS催化剂显示出比Fe和Co SACs对应物更好的催化活性，与DFT预测非常吻合。这些新发现将SACs的应用领域扩展到催化制备方法，为先进SACs的合理设计提供了可能。

A general strategy for preparing pyrrolic-N₄ type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

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孙学良/李隽/谷猛/陈宁Nat. Commun.：预先定位孤立原子制备吡咯-N4型单原子催化剂的通用策略

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