河工大李兰兰Appl. Catal. B.：极性键诱导的强Pd载体电子相互作用显著提高ORR活性和稳定性

强金属-载体相互作用（SMSI）效应对于提高金属催化剂的活性和耐久性十分具有吸引力。钯（Pd）比铂（Pt）具有更大的保留（2-3倍）、类似的电子结构和化学性质，被认为是大量重要化学反应的潜在催化剂。以氧还原反应（ORR）为例，Pd的电化学性能仍然勉强与Pt催化剂相当，因为（1）Pd表面由于其较高d-带中心；（2）Pd基催化剂在燃料电池恶劣的运行条件下比Pt基催化剂具有更大的电化学溶解度。

因此，Pd基催化剂的催化稳定性和活性不足会导致长期燃料电池条件下ORR性能下降。基于此，河北工业大学李兰兰副研究员（通讯作者）等人报道了载体中的强极性键可以显着提高Pd纳米颗粒（NPs）的电催化氧还原活性和耐久性。

作者通过简单的两步方法将O-B键引入不同浓度的多孔氮化硼（p-BN），以获得氧掺杂的多孔氮化硼（p-BNO）载体。与具有共价C=C键的C载体和具有极性共价N-B键的h-BN载体（电负性：B=2.04，N=3.04）相比，具有强极性O-B键（电负性：B=2.04，O=3.44）的p-BNO载体负载的Pd NPs（~4.4nm）具有优异的ORR性能。正如预期的那样，O-B位点既可以作为锚定Pd NPs的活性位点，也可以作为激活Pd催化剂的丰富表面供体，从而促进ORR过程。

得益于O-B到Pd NPs的定向电子转移，新开发的Pd/p-BNO催化剂在碱性和酸性介质中表现出比市售Pd/C（Com.Pt/C）更好的ORR催化活性。优化后的Pd/p-BNO在0.90 V （vs.RHE）下的质量比活性和表面比活性比商业Pt/C催化剂高出近1.9倍和2.2倍。

同时，极性键引起的强键合效应有效地提高了Pd/p-BNO的稳定性。该工作证明了极性化学键在载体诱导SMSI效应方面的重要作用，可能为设计优异的多相催化剂开辟新的机会。

Polar bonds induced strong Pd-support electronic interaction drives remarkably enhanced oxygen reduction activity and stability. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121020.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121020.

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