中科大曾杰Angew.: 纳米受限工程促进HoMSs电催化C-C耦合

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中科大曾杰Angew.: 纳米受限工程促进HoMSs电催化C-C耦合纳米限制为促进电催化C-C耦合提供了一种有前景的解决方案，通过改变扩散动力学以确保用于碳二聚的C1中间体的高局部浓度。
基于此，中国科学技术大学曾杰团队在有限元方法模拟结果的指导下，通过Ostwald熟化合成了一系列具有可调壳数的Cu2O空心多壳结构(HoMS)。
中科大曾杰Angew.: 纳米受限工程促进HoMSs电催化C-C耦合
中科大曾杰Angew.: 纳米受限工程促进HoMSs电催化C-C耦合
研究人员预计通过增加HoMSs的壳数，可能会显著延缓扩散动力学，进而延长C1中间体的保留时间，增加进一步二聚成C2产物的可能性。
实验结果表明，随着壳数的增加，更多的C1中间体集中在空腔内，大大提高了对C2产物C-C耦合的概率。而当动力学常数、平衡常数和扩散系数等模拟参数发生改变时，随壳数的变化，C2/C1比值趋势保持不变。
中科大曾杰Angew.: 纳米受限工程促进HoMSs电催化C-C耦合
当应用于CO2电还原(CO2RR)时，原位形成的Cu-HoMS显示出壳数与C2+产物选择性之间的正相关，在中性电解质中513.7±0.7 mA cm-2的转化率下达到最大C2+法拉第效率77.0±0.3%。
机理研究阐明了HoMS的限制效应，即Cu壳的叠加导致腔内局部CO吸附物的更高覆盖率，以增强二聚化。综上，这项工作为高效C-C偶联催化剂的精细设计提供了宝贵的见解。
Nanoconfinement Engineering over Hollow Multi-Shell Structured Copper towards Efficient Electrocatalytical C-C Coupling. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202113498

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