上交Nano Energy: 高负载双金属单原子氧还原反应机制

具有高金属负载量的单原子催化剂(SAC)的合理设计对于增强金属-空气电池和质子交换膜燃料电池(PEMFC)中氧还原反应的缓慢动力学至关重要。

基于此，上海交通大学付超鹏和Jian Yang等提出了一种有效的等离子体工程策略，以在没有任何酸浸的情况下构建密集分散在多孔氮掺杂碳纳米纤维(Fe, Co SAs-PNCF)上且质量负载为9.8 wt%的Fe/Co双单原子。

等离子体工程可以在N掺杂的碳纳米纤维中产生大量缺陷，提供实现高质量负载的可能性。受益于分层多孔纤维结构和Fe-Co双原子位点的协同效应，Fe, Co SAs-PNCF的ORR性能优于商业Pt/C，在碱性(0.1 M KOH溶液，E_onset=1.04 V和E_1/2=0.93 V)和酸性介质(0.1 M HClO₄溶液，E_onset=0.94 V和E_1/2=0.78 V)中均表现出优异的ORR性能。

更重要的是，加速耐久性试验(ADT)结果表明，Fe, Co SAs-PNCF在酸性和碱性条件下都具有良好的稳定性。

此外，原位拉曼和原位XAS的结合揭示了活性位点的动态结构和价态变化。理论计算进一步表明，内在缺陷通过降低ORR过程中O*解离步骤的能垒来促进原子N₃-Fe-Co-N₃双位点的ORR活性。

受益于单原子的高负载和增强的活性，Fe, Co SAs-PNCF赋予铝空气电池和PEMFC优异的性能，显示出有前景的实际应用。这项工作不仅为制备具有高质量负载的SAC提供了一种新策略，而且还提供了对SAC在催化ORR中作用的更深入理解。

Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106793

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