陆俊/金辉乐Nature子刊：反应不均匀性与金属重排耦合引发富锂层状正极的电化学退化

高能量密度富锂层状氧化物是下一代储能最有希望的候选材料之一。然而这些材料易遭受严重的电化学退化，包括长期循环过程中的容量损失和电压衰减。目前的研究工作主要集中在了解电压衰减现象，而忽略了容量退化的根源。

在此，温州大学金辉乐教授联合美国阿贡实验室陆俊研究员、Tianpin Wu等人彻底研究了电化学性能下降的原因，重点是富锂层状氧化物的容量损失，以及反应途径和动力学。

作者结合了基于同步加速器的X射线成像技术和X射线吸收近边结构（XANES）在长期循环期间直接捕获高容量Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂（LR-NCM）正极中的空间结构演变，突出了各种过渡金属（镍和锰）在次级粒子水平上的不同行为，揭示了锰的失活和相关各向异性反应性以及镍的离子重排。

图1. TXM-XANES技术表征的各向异性反应

此外，作者发现在异步固体反应的诱导下，初级晶体之间形成的大应变和晶界会在 LR-NCM 颗粒中形成裂纹。电化学不稳定性与锰失活和各向异性反应密切相关。

当与镍重排相结合时，这种不稳定性会导致LR-NCM正极的电化学退化。该研究提供了对电化学退化的新见解和进一步理解，有助于促进正极材料设计的改进。

图2. 结构演化的原子可视化

Reaction inhomogeneity coupling with metal rearrangement triggers electrochemical degradation in lithium-rich layered cathode, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25686-1

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陆俊/金辉乐Nature子刊：反应不均匀性与金属重排耦合引发富锂层状正极的电化学退化

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