陕师大曹睿Angew.：引入水网络辅助质子转移促进Co电催化析氢

质子转移对许多生物和化学反应至关重要。通常在酶中发现含有氢键的水网络可以协助质子转移，但是合成催化剂很少提出类似的策略。

基于此，陕西师范大学曹睿教授（通讯作者）等人报道了一种带有附加冠醚单元的Co corrole 1及其对析氢反应（HER）的增强活性。

Co corroles已被证明是活性和稳健的HER催化剂。通过使用质子酸作为质子源，1在碳酸亚丙酯（PC）中添加水后显示出电催化HER的活性显着增加，而不含冠醚的类似物2和3显示出较小的活性增强。

作者通过晶体学和¹H NMR研究证实了1的冠醚可以通过氢键捕获水分子，并且作者通过抑制研究和理论计算验证了已建立的水网络在协助质子转移方面的关键作用。

使用无冠醚类似物的对照实验和抑制研究的结果证实，形成的水网络在促进质子转移方面起着至关重要的作用。通过实验测试证实，随着活性的提高，使用弱苯甲酸获得的TOF值与使用强酸作为质子源获得的 Co corroles 1的值相当。

该工作表明合成催化剂的HER活性可以通过水网络辅助的质子转移来提高。由于质子转移对于其他小分子活化反应至关重要，包括OER/ORR、CO₂还原和N₂还原，这种配体设计策略将可用于许多其他催化过程。

Introducing Water-Network-Assisted Proton Transfer for Boosted Electrocatalytic Hydrogen Evolution with Cobalt Corrole. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114310.

https://doi.org/10.1002/anie.202114310.

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