邵国胜/胡俊华/王卓EEM：化学改性的硫银锗矿作为优异的固态电解质

虽然硫银锗矿硫化物作为固体电池的极有前途的固态电解质 (SSE) 越来越受到关注，但它们也遭受典型的硫化物遇到的困境，例如与锂负极和高压正极的电化学相容性差以及对潮湿空气的严重敏感性，这阻碍了它们的实际应用。

在此，郑州大学邵国胜教授、胡俊华教授、王卓副教授等人设计了一种有效的策略，通过在理论建模的指导下对硫属元素化学改性来克服这些具有挑战性的缺点。所得的Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE与锂负极和高压LiCoO₂正极均具有优异的电化学兼容性，同时不影响原始硫化物的极好的离子电导率。

此外，该SSE还表现出对氧气和湿度的高度改进的稳定性，进一步的优势是对电子更加绝缘。与电极的显著增强的兼容性归因于有用的电解质-电极界面的原位形成。

图1. Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75的离子电导率及AIMD模拟

原位负极-电解质中间相 (AEI) 的形成使Li对称电池在高达1 mA cm^-2的高电流密度下循环超过200小时，且可在2 mA cm^-2下再保持100小时。原位无定形纳米膜正极-电解质中间相 (CEI) 有助于保护SSE在高压下免于分解。

因此，在2032型纽扣电池中，AEI 和CEI的协同效应使LiCoO₂|Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75|Li全电池在高面积负载（4 mg cm^-2）下实现比以原始Li₆PS₅Cl为SSE的全电池明显更好的循环稳定性。这项工作在硫银锗矿硫化物家族中添加了理想的SSE，以便在通常不需要严格控制环境气氛的情况下制造高性能固体电池。

图2. 基于Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE的固态锂电池的电化学性能

Enabling Argyrodite Sulfides as Superb Solid-State Electrolyte with Remarkable Interfacial Stability against Electrodes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12282

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