郑大臧双全AM：“本自同根生，相辅又相成”。Fe粒子调控单原子Fe位点结构以增强ORR

Fe-N-C材料对氧还原反应(ORR)表现出优异的活性和稳定性，是替代商业Pt/C催化剂的最有希望的候选材料之一。然而，阐明Fe-N-C材料的优异ORR活性的根源仍然具有挑战性。

在这项工作中，郑州大学臧双全团队通过改变合理设计的NC负载的Fe单原子催化剂(SAC)的二次热活化温度，研究了孤立的Fe-N-C位点的电子和几何结构及其与ORR性能的相关性。

研究人员采用气态酸介导的方法在相对较低的温度(500°C)下实现大Fe颗粒的直接金属雾化，以实现具有稳定分离的Fe-N-C位点的催化剂。通过改变处理温度，可以方便地调节孤立Fe位点和聚集孤立Fe位点的配位环境，以在孤立的Fe-N-C位点周围形成石墨烯包封的金属铁物种(500 °C下具有FeNO₃位点、800 °C下具有FeN₂O₂位点以及在1000 °C时Fe SAs和Fe NPs共存，并带有FeN₃位点)。

电化学测量表明，所制备的Fe-N-C材料随着温度的升高显示出增强的ORR活性，并且1000 °C时的Fe-N-C催化剂在碱性条件下表现出优异的ORR性能，其半波电位(E_1/2)为0.885 V_RHE，超过商业Pt/C催化剂。

孤立Fe-N-C位点局部结构的深入研究、形态以及密度泛函理论(DFT)计算的结果表明: 1.孤立的Fe-N-C位点的电子结构可以通过改变配位环境或/和由Fe NPs来调节；2.孤立的 Fe-N-C位点与相邻的Fe NPs之间的强相互作用可以改变孤立的Fe-N-C位点的几何结构。

这些关于孤立Fe-N-C的电子和几何结构的最优规则位点可以缩小ORR限速步骤的能垒，从而提高ORR性能。这项工作不仅提供了对潜在结构-活性关系的基本理解，而且为设计高效的Fe-N-C催化剂提供了思路。

Electronically and Geometrically Modified Single-Atom Fe Sites by Adjacent Fe Nanoparticles for Enhanced Oxygen Reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202107291

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