Arumugam Manthiram教授AFM: 用于长寿命、低锂过量锂金属电池的自修复复合电解质

固体电解质保护的锂金属负极有望为电池提供高能量密度和高安全性。虽然硫化物固体电解质具有易于加工和快速离子传输的优点，但它们存在复杂的化学机械问题，包括锂电镀引起的断裂和锂剥离引起的接触损失等。

为了解决这些问题，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人采用接枝方法将自修复单体连接到硫化物固体电解质（Li_3,85Sn_0.85Sb_0.15S₄）的表面。

这实现了离子导体和弹性聚合物粘结剂支架之间的动态和可逆键合，得到的复合电解质具有高稳定性，可逆地适应锂金属负极的体积变化。此外，该方法改善了锂金属负极与复合电解质之间的界面接触，可在循环过程中自修复镀锂引起的断裂，防止界面生长和锂穿透。

图1. 自修复复合电解质的合成及表征

因此，具有低锂过量（N/P = 1）的复合电解质可以有效保护Li金属负极，实现了出色的循环性能。在实际面积容量接近2.0 mAh cm^-2的条件下，Li金属||NMC纽扣全电池实现了140次全循环，容量保持率为82%，循环寿命比裸Li金属负极提高了一倍以上。

具有高镍正极（镍含量> 90%）和锂金属负极的软包全电池在140次循环中显示出92% 的容量保持率。这种固体电解质和聚合物粘结剂之间的界面设计为解决化学机械问题提供了一条有前途的途径。

图2. 基于复合电解质的低锂过量全电池的电化学性能

A Self-Healable Sulfide/Polymer Composite Electrolyte for Long-Life, Low-Lithium-Excess Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106680

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Arumugam Manthiram教授AFM: 用于长寿命、低锂过量锂金属电池的自修复复合电解质

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