内大张军/高瑞/刘宝仓Adv. Sci.: 原子Bi掺杂，稳定又高效！Bi单原子与TiN纳米棒的电子耦合促进NRR

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内大张军/高瑞/刘宝仓Adv. Sci.: 原子Bi掺杂，稳定又高效！Bi单原子与TiN纳米棒的电子耦合促进NRR电催化氮还原反应(NRR)是传统Haber-Bosch工艺的有前途的替代方案。然而，缓慢的动力学和竞争性析氢反应(HER)导致NH3产率低和法拉第效率(FE)低。因此，对于氮还原反应(NRR)，设计并开发具有高效率和高选择性的电催化剂至关重要。
基于此，内蒙古大学张军、高瑞和刘宝仓等将单个Bi原子掺入中空氮化钛纳米棒封装在碳布(NC/Bi SAs/TiN/CC)上的氮掺杂碳层(NC)中，用于电催化NRR。
内大张军/高瑞/刘宝仓Adv. Sci.: 原子Bi掺杂，稳定又高效！Bi单原子与TiN纳米棒的电子耦合促进NRR
该催化剂作为集成电极时，在-0.8 VRHE下具有76.15 µg mgcat-1 h-1(9859 µg μmolBi-1 h-1)的优异氨产率和24.60%的高法拉第效率，在0.1 M Na2SO4溶液中在-0.5 VRHE下连续运行10小时后仍能保持稳定的性能，超过了绝大多数报道的Bi基NRR催化剂。
另外，在-0.8 VRHE的电位下进行10小时的长期NRR测试后，NC/Bi SAs/TiN/CC的电流密度仍保持在初始值的94.2%，表明其具有优异的稳定性。
内大张军/高瑞/刘宝仓Adv. Sci.: 原子Bi掺杂，稳定又高效！Bi单原子与TiN纳米棒的电子耦合促进NRR
研究人员将各种表征与理论计算相结合，揭示了具有多孔结构的独特整体核壳构型赋予了丰富的活性位点、出色的电荷转移性能和良好的稳定性，而Bi SAs和TiN的协同作用可以促进TiN表面上N2氢化成NH3*以及在Bi SA位点上解吸NH3*以释放NH3。
本文展示的设计开辟了一条可行的途径，通过合理设计各种电化学反应的单原子的结构、组成和电子构型来制造各种3D自支撑单原子电催化剂。
Boosting Nitrogen Reduction Reaction via Electronic Coupling of Atomically Dispersed Bismuth with Titanium Nitride Nanorods. Advanced Science, 2021. DOI:10.1002/advs.202104245

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