兰大薛德胜/高大强Small：磁场退火FeCo2O4提高氧催化活性，几何位点中金属阳离子的显着变化

磁场在电催化剂氧还原/析氧反应（ORR/OER）测试中的应用引起了研究人员越来越多的兴趣，但是很难对现场表面重建进行表征。基于此，兰州大学薛德胜教授和高大强教授（共同通讯作者）等人报道了一种在2500 O_e磁场下退火处理过的FeCo₂O₄纳米纤维的策略，称为FeCo₂O₄-M。其中，FeCo₂O₄-M显示出ORR的右移半波电位为20 mV，左移过电位为60 mV，与对应物相比其OER为10 mV cm^-2。

作者使用经过退火处理的无磁场尖晶石FeCo₂O₄纳米纤维（表示为FeCo₂O₄）和在额外磁场中退火的FeCo₂O₄纳米纤维（表示为FeCo₂O₄-M）作为模型样品，其中Fe和Co阳离子的几何位置明显改变，从而导致增强的ORR/OER电催化活性和稳定性。

通过X射线吸收精细结构光谱（XAFS）和X射线光电子能谱（XPS）表征FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M的表面性质，其中钴离子氧化态的增强和配位环境的变化突出显示磁场退火的优点。

此外，磁性表征表明，与FeCo₂O₄相比，FeCo₂O₄-M显示了阳离子从低自旋态到中等自旋态的自旋态转变。Möss-bauer谱表明，FeCo₂O₄-M八面体位（0.76）中的Fe³⁺离子比FeCo₂O₄（0.71）中的Fe³⁺离子多，表明磁场退火对几何位点中的金属阳离子有有效的刺激作用。

同时，通过第一性原理计算，以比较FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M在四面体和八面体位点中Co 3d和Fe 3d的d带中心（ε_d）。FeCo₂O₄-M较小的ε_d有利于电催化中间体的吸附，从而促进ORR/OER活性。最后，与基于FeCo₂O₄和商用Pt/C-Ir/C的ZABs相比，基于FeCo₂O₄-M的组装ZABs显示出更好的循环稳定性和优异的性能。

总之，这些发现为优化磁性电催化剂提供了一种新方法，从而提高了ORR/OER性能，使其在能量储存和转换系统中得到更广泛的应用。

Significant Change of Metal Cations in Geometric Sites by Magnetic-Field Annealing FeCo₂O₄ for Enhanced Oxygen Catalytic Activity. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202104248.

https://doi.org/10.1002/smll.202104248.

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