程建丽/王斌AFM: 无粘结剂MON纳米纤维催化剂助力高能效柔性Li-CO2电池

由于超高理论能量密度和环境友好性，Li-CO₂电池被认为是用于包括可穿戴电子产品在内的不同应用的可持续高能量密度电源之一。大多数报道的Li-CO₂电池使用昂贵的贵金属基催化剂通过四电子反应放电生成Li₂CO₃，导致能量效率低、电解质副反应和反应动力学缓慢。

在此，中国工程物理研究院化工材料研究所程建丽研究员、电子科技大学王斌教授等人基于粘附在碳布（CC）上的无粘结剂MoN纳米纤维（CC@MoN NFs）作为独立正极，组装了具有低充电电位、高能量效率和长循环稳定性的柔性Li-CO₂电池。

通过研究CC@MoN NFs独立式正极对CO₂RR和CO₂ER催化活性的影响，作者发现由于稳定2电子中间体的突出催化特性，所制造的Li-CO₂电池表现出高放电容量（6542.9 µAh cm^-2）和低充电电压平台（≈3.19 V）、超过88%的高初始能量效率和卓越的循环稳定性（在100 µA cm^-2的大电流密度和100 µAh cm^-2的缩减容量下可稳定循环86次）。

因此，CC@ MoN NFs正极的电化学性能优于大多数先前报道的正极，清楚地显示了CC@MoN NFs的极好的催化性能。

图1. 独立无粘结剂CC@MoN NFs正极的制备过程及表征

作者通过DFT计算验证了主要放电产物Li₂C₂O₄在连续循环中可逆地形成和分解，其中整个过程的电子转移路径可能为MoN→O(CO₂)→C(CO₂)→C₂O₄^2-→CO₂。所形成的放电产物Li₂C₂O₄被MoN中的低价Mo原子的离域电子稳定从而形成Mo-O耦合桥，最终促进电池反应动力学并导致高能量效率和出色的循环可逆性。

此外，作者还进一步制作了长度为10 cm、宽度为1.2 cm的柔性带状电池作为概念验证演示，将其用作玩具的可穿戴腰带可点亮两个蓝色发光二极管（LED），在不同的变形状态下表现出出色的柔韧性和稳定的功率输出。这项研究可能会为Li-CO₂电池的高性能催化剂设计提供一些启发，以在不使用贵金属催化剂（如Ru、Ir和Pd）的情况下稳定2电子CO₂RR。

图2. 柔性带状Li-CO₂电池的演示及性能

Binder-Free MoN Nanofibers Catalysts for Flexible 2-Electron Oxalate-Based Li-CO₂ Batteries with High Energy Efficiency, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112501

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