刘美林/林春富/袁涛Adv. Sci.: 一种在广泛温度范围内的高性能锂存储材料

现有的锂离子电池（LIBs）电极材料在低温下的倍率性能普遍较差，严重限制了其在冬季和寒冷气候地区的应用。因此，非常需要开发一种在低温下具有良好电化学性能的电极材料。

在此，美国佐治亚理工学院刘美林教授、青岛大学林春富教授及上海理工大学袁涛副教授等人通过静电纺丝和随后在H₂气氛中900 °C下煅烧4小时，成功合成了部分还原的亚微米直径TiNb₂₄O₆₂(PR-TNO) 纤维，该PR-TNO样品的晶体结构类似于Ti₂Nb₁₀O₂₉。当用作LIB负极时，PR-TNO表现出快速的质量和电荷传输特性。

首先，PR-TNO的ReO₃型层状晶体结构为快速Li⁺传输和存储提供了充足的空间，尤其是在低温下，其显示出显著的电容行为。

其次，PR-TNO扩大了层间距，进一步促进了层间Li⁺的传输。第三，PR-TNO相对较高的操作电位导致其初级粒子上涂覆了非常薄的固体电解质界面 (SEI) 膜，从而允许电解质和PR-TNO晶格之间的快速Li⁺传输。最后，PR-TNO中部分还原的钛和铌离子（如Ti³⁺和Nb⁴⁺）增强了电子导电性。

图1. PR-TNO氧化还原机理和电化学动力学

这些固有特性的增强使PR-TNO在低温下具有良好的电化学动力学。在-20 °C时，PR-TNO在0.1C时提供了313 mAh g^-1的高可逆容量，达到25 °C时的83.3%。PR-TNO进一步显示出高倍率能力，-20°C 时5C与0.5C容量比为58.3%，仅略低于25°C（5C与0.5C容量比为60.7%）。

令人兴奋的是，PR-TNO还表现出优异的循环稳定性，由于其非常稳定的晶体结构，最大体积变化仅为7.9%，因此在5C下长达1680次循环后容量保持率高达 99.2%。此外，通过各种最先进的表征系统地研究了PR-TNO的工作机制，包括变温原位XRD、原位TEM、非原位XPS、HRTEM和STEM。本研究中获得的方法和见解可能适用于其他用于低温运行的高性能电极的结构和成分设计。

图2. PR-TNO的Li⁺存储性能

Partially Reduced Titanium Niobium Oxide: A High-Performance Lithium-Storage Material in a Broad Temperature Range, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202105119

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