徐锡金/李洪飞/韩翠平ACS Nano: 醚-水杂化电解液提高层状钒酸钠的储镁性能

镁离子电池具有应用于大规模储能的潜力。然而，Mg²⁺的高电荷密度在主体材料中建立了强大的插层能垒，导致缓慢的扩散动力学和结构退化。

在此，济南大学徐锡金教授、松山湖材料实验室李洪飞副研究员及中科院深圳先进院韩翠平副研究员等人报道了上述与正极材料相关的动力学和溶解问题可通过四甘醇二甲醚（TEGDME）-水杂化电解液来同时解决。通过将1 M高氯酸镁（Mg(ClO₄)₂）溶解到TEGDME和水（4:1体积）的混合物中，可同时提高层状钒酸钠（NaV₈O₂₀·nH₂O, NVO）材料的比容量和循环稳定性。

研究表明，水溶剂的润滑和屏蔽作用可促进Mg²⁺的快速传输，有助于提高NVO正极内的扩散系数。同时，有机TEGDME组分可与水配位可降低其活性，从而为杂化电解液提供3.9 V的宽电化学窗口。更重要的是，TEGDME优先聚集在界面处，从而形成坚固的CEI界面层以抑制钒物种的溶解。

图1. NVO正极在杂化电解液中的电化学性能

因此，在该杂化电解液中的NVO正极在0.3 A g^-1下可实现351 mAh g^-1的比容量，当电流密度增加到3 A g^-1时仍能保持94.3 mAh g^-1的可逆容量。甚至NVO电极在1.5 A g^-1下，经过1000次循环后仍保持81.7 mAh g^-1的高比容量，远优于纯水基和有机TEGDME基电解液，证明了该杂化电解液中镁离子存储增强的可逆性和快速动力学。

此外，作者通过各种非原位测试研究了这种杂化电解液中NVO 正极的Mg²⁺存储机制和结构演变，进一步证实了Mg²⁺插层化学在NVO中的可逆性。总之，这种有机醚-水杂化电解液有效克服了多价离子存储的困难，这一策略可能会促进钒正极材料的应用并拓宽电解液的选择范围。

图2. 杂化电解液中NVO正极的Mg²⁺存储机制和结构演变

Ether-Water Hybrid Electrolyte Contributing to Excellent Mg Ion Storage in Layered Sodium Vanadate, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11590

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