Angew.：双活性位点的噻吩基共轭乙炔聚合物在碱性介质中高效光电化学水还原

虽然共轭聚合物是在中性或酸性条件下进行光电化学析氢反应（PEC HER）的理想材料，但是由于缺乏水分解位点，在碱性介质中PEC HER的性能仍然很差。近日，德国德累斯顿理工大学冯新亮院士（通讯作者）等人报道了在共轭乙炔基聚合物（CAPs）中，将聚合物骨架从聚（二乙烯基噻吩[3, 2-b]噻吩）（pDET）切割为聚（2, 6-二乙烯基苯并[1, 2-b: 4, 5-b]二噻吩（pBDT）和聚（二乙烯基二噻吩[3, 2-b: 2′, 3′-d]噻吩）（pDTT）引入高效的水分解活性位点。

实验结果表明，在电压为0.3 V vs. RHE、pH=13下，生长在铜基底上的pDTT和pBDT的基准光电流密度分别为170 µA cm^-2和120 µA cm^-2，分别是pDET的4.2倍和3倍。

图1. 商用Cu泡沫上CAPs的合成和表征

此外，结合密度泛函理论（DFT）计算和电化学操作共振拉曼光谱，作者提出了富电子Cβ聚对苯二甲酸丁二酯（pDTT）的外噻吩环是水分解的活性位点，而C-C键是析出氢气的活性位点。

图2. 0.1 M KOH中的光电化学HER性能

Thiophene-based Conjugated Acetylenic Polymers with Dual Active Sites for Efficient Co-Catalyst-free Photoelectrochemical Water Reduction in Alkaline Medium. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202104469.

https://doi.org/10.1002/anie.202104469.

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