浙工大Nano Res.：氮掺杂助力Nb2CTx电催化合成H2O2

电化学氧还原反应（ORR）制备过氧化氢（H₂O₂）是一种取代蒽醌法的很有前途的方法，其中合成H₂O₂的关键是开发调节ORR途径的催化剂。基于此，浙江工业大学王建国教授（通讯作者）等人报道了利用NH₃退火法制备了氮掺杂Nb₂CT_x。氮掺杂Nb₂CT_x表现出优异的2e^– ORR性能，在电压为0.4 V 时具有超过90%的H₂O₂选择性，高于前驱体Nb₂AlC（67.01%）和纯Nb₂CTx（75.70%）。氮掺杂Nb₂CT_x的法拉效率（FE）达到80.75%，高于Nb₂AlC和Nb₂CT_x的法拉效率分别为60.35%和39.27%，同时在50 h内具有良好的催化稳定性。

通过DFT计算，作者进一步确定了氮的作用对理解含氮催化剂的机理和合理设计具有重要意义。作者使用两种可能的催化剂结构作为模型体系：一种是O-端Nb₂CT_x，在C层掺杂氮原子，氧空位（N-Nb₂CT_x(-O)），另一种是O-端Nb₂CT_x，N掺杂官能团，同时在C层掺杂氮原子（N-Nb-₂CT_x(-O/N)）。

氧的吸附对2e⁻氧还原途径至关重要，作者计算了具有96个不同吸附位点的可能结构的*O₂吸附能（ΔE_O2*）。在-1至0 eV的ΔE_O2*范围内筛选了五个候选，并进一步计算了*OOH自由能（ΔG_OOH*）。

计算出的极限电位（U_L）用作双-电子ORR反应活性的指标，其定义为还原反应步骤自由能下降时的最大电位。结果表明，N掺杂进一步提高了O-端Nb₂CT_x的活性。因此，作者制取了合成H₂O₂的理想催化剂N-Nb₂CT_x(-O)。

Doped-nitrogen enhanced the performance of Nb₂CT_x on the electrocatalytic synthesis of H₂O₂. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5051-6.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5051-6.

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浙工大Nano Res.：氮掺杂助力Nb2CTx电催化合成H2O2

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