梁济元/吕世源Nano Energy：十数秒快速制备亲锂改性3D集流体！

在3D亲锂集流体(3DLCC)的充电/放电过程中，均匀的锂沉积/剥离对于抑制锂枝晶的生长和减轻锂金属的无限体积变化以实现长寿命锂金属电池（LMBs）至关重要。这项研究揭示了3DLCC亲锂层的均匀性在实现均匀锂沉积/剥离中所起的决定性作用。

江汉大学梁济元、台湾清华大学吕世源等开发了一种简单且超快（以秒为单位）的溶液燃烧方法来制备亲锂金属氧化物改性的3D集流体。

图1 不同3DLCC上的锂沉积/剥离行为示意

虽然亲锂材料可以降低成核过电位并帮助引导均匀的锂沉积/剥离，但亲锂材料的过量或不足负载会导致不良副反应、低离子电导率的SEI、Li⁺扩散的高活化能和低SEI稳定性，这会显著缩短LMBs的寿命。

通过控制沉积循环的次数，可以很容易地调整3D集流体骨架表面上亲锂材料的负载，作为概念验证，Co₃O₄被用作沉积在镍泡沫上的亲锂材料以构建3DLCC，表示为Co@NF。因此，在Co-2 @NF中由于Co₃O₄负载适中且均匀，实现了无枝晶的锂沉积，这主要是因为在循环过程中原位形成了坚固的富含Li₂O的SEI层。

图2 不同集流体上的锂沉积照片

实验显示，通过在3DLCC中生长均匀的Co₃O₄层，在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2 的半电池测试中实现了33.4 mV的超低成核过电位，并且在2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的严苛循环条件下循环210次后保持了97.1%的高库仑效率。

在对称锂电池中，在0.5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2下实现了13 mV的小极化电压以及2400小时的超长循环寿命。此外，Co-2@NF@Li||LFP全电池在480次循环后表现出88.5% 的高容量保持率。这项工作不仅为固体电解质界面层的界面化学提供了新的和有价值的见解，而且为超稳定锂金属电池的发展提供了启示。

图3 全电池性能

Uniform lithiophilic layers in 3D current collectors enable ultrastable solid electrolyte interphase for high-performance lithium metal batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107121

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