武大艾新平/李惠Small:用于锂硫电池的高硫利用固相转化硫正极

武大艾新平/李惠Small:用于锂硫电池的高硫利用固相转化硫正极
固相转化硫正极是消除可溶性多硫化物中间体(LiPSs)和提高锂硫电池循环性能的有效策略。然而,由于硫的绝缘性质,实现这种具有高硫负载和高容量利用率的硫正极非常具有挑战性。
武汉大学艾新平、李惠等提出了一种通过将硫封装在CMK-3碳的介孔通道中以形成同轴组装的硫/碳 (CA-S/C)复合材料,来实现固相转化硫正极的策略。
武大艾新平/李惠Small:用于锂硫电池的高硫利用固相转化硫正极
图1 CA-S/C复合材料的制备过程及电化学反应机理示意图
这种CA-S/C复合材料具有多种优点:
1)CMK-3碳具有较大的内表面积和丰富的介孔通道,可实现75 wt%的高硫含量;
2)CMK-3具有大的长径比和柔性互连的三维导电网络,有利于硫的高利用率;
3)CMK-3的介孔通道提供了丰富的内部空隙以适应硫体积变化,从而增强硫正极的结构完整性和长期循环性。
同时利用碳酸亚乙烯酯(VC)作为电解液助溶剂,可在初始放电开始时与新生成的多硫化物发生亲核反应,从而在CA-S/C复合材料表面原位形成致密的固体电解质界面(SEI),进而分离内部硫与外部电解液的直接接触。
武大艾新平/李惠Small:用于锂硫电池的高硫利用固相转化硫正极
图2 CA-S/C正极在有和没有VC助溶剂的醚基电解液中的电化学行为比较
得益于这种材料设计的独特性,CA-S/C正极可以在VC-醚共溶剂的电解液中以固相转化的方式运行,从而提供1667 mAh g-1的超高可逆容量(几乎与理论容量相同)、2.0 A g-1的优异倍率性能以及超过500次循环的出色长期循环性能,即使在高硫负载(75%,基于CA-S/C复合材料的重量)条件下。上述结果表明这种硫正极可能用于商业上可行的锂硫电池。
武大艾新平/李惠Small:用于锂硫电池的高硫利用固相转化硫正极
图3 锂硫电池循环及倍率性能
A Solid-Phase Conversion Sulfur Cathode with Full Capacity Utilization and Superior Cycle Stability for Lithium-Sulfur Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106144

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