晏成林/马仁志/卢学毅ACS Nano: 基于异质结中的内置电场实现卓越的钠存储

钠离子电池（SIBs）作为一种有吸引力的锂离子电池（LIBs）的替代能源，由于钠的高自然丰度而备受关注。然而，钠离子具有更大的原子量和离子半径，导致其传输动力学更加迟缓、体积膨胀更加剧烈。因此，迫切需要减轻过度的体积变化及提高其可逆容量和电导率。

在此，苏州大学晏成林教授、中山大学卢学毅副教授及日本国立材料科学研究所（NIMS）马仁志研究员、Takayoshi Sasaki等人报道了一种可以加速离子和电荷转移的原子界面电场的合理构建策略，从而实现卓越的钠存储。该内置电场是通过组装单层铌酸钛（TiNbO₅）纳米片和通过交替静电堆叠还原氧化石墨烯（rGO）形成异质结构产生的，TiNbO₅和rGO产生异质结构的杂化过程如图1所示。

研究表明，与简单的金属氧化物相比，铌酸钛中多价阳离子的存在有助于提高比容量。特别值得注意的是，TiNbO₅和石墨烯中的不平衡表面电荷分布产生了通过扫描开尔文探针显微镜（SKPM）可视化的内置电场，从而加速了钠离子扩散动力学。

图1. TiNbO₅/rGO异质结构的形成示意图

作者将所有纳米片样品都用作钠离子电池的负极材料，以评估其电化学活性。在电场的作用下，TiNbO₅/rGO异质结构在0.05 A g^-1的电流密度下提供了 245 mAh g^-1的高可逆比容量和3000次循环的稳定循环寿命，每循环的容量衰减低至 0.0004%。此外，DFT计算表明，~0.01e从石墨烯转移到 HTiNbO₅，这将在界面处诱导内建电场的形成，并使钠离子在原子界面处通过相互连接的迁移路径扩散。

同时，由于本征电荷再分布，电子电导率也大大提高。受益于这些优势，所制备的TiNbO₅/rGO异质结构表现出优异的钠离子存储性能。总之，这项研究揭示了人工异质结构在钠存储中的优越性，可以扩展到其他类型的电化学能量存储和转换系统。

图2. TiNbO₅/rGO异质结构的储钠性能

Accelerated Ionic and Charge Transfer through Atomic Interfacial Electric Fields for Superior Sodium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c00089

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