东南大学Mater. Horiz.：SACs上NRR的简单描述

负载型催化剂的性能在很大程度上取决于金属-载体的相互作用，对催化剂的合理设计具有重要意义，但如何量化负载型催化剂的结构-活性关系仍是一个巨大的挑战。基于此，东南大学王金兰教授和凌崇益副教授（共同通讯作者）等人报道了以MoS₂和WS₂负载的单原子催化剂（SACs）为原型，构建了一个简单的描述子，即有效电子数（标记为Φ），定量描述金属-载体相互作用对氮还原反应（NRR）活性的影响。

此外，该描述符具有极好的扩展性，应用于其他材料，包括其他金属二卤化合物（MoSe₂、MoTe₂、WSe₂、WTe₂和NbS₂），甚至MXenes（V₂CO₂、Ti₂CO₂和Nb₂CO₂）支持的SACs。在这些体系中快速筛选优良的NRR催化剂，成功筛选出三种U_L（Mo@WTe₂、Mo@V₂CO₂和Re@NbS₂）分别低至-0.32、-0.24和-0.31 V的有前景的NRR催化剂。

作者针对不同基底（Mo@MoS₂、Mo@WS₂、Mo@MoSe₂、Mo@WSe₂、Mo@MoTe₂、Mo@WTe₂、Re@NbS₂、Os@Ti₂CO₂、Mo@V₂CO₂和Os@Nb₂CO₂），选择了最有前景的SACs（U_L最小）来计算NRR的完整自由能图。

对于MXenes负载的SACs，作者考虑了TM单原子的两个结合位点，即空心C位点和空心Ti位点。对于所研究的体系（Os@Ti₂CO₂、Mo@V₂CO₂和Os@Nb₂CO₂），空心C位点更有利于单金属原子的沉积，并将其作为后续计算的模型。

对于所选催化剂，首选的是远端途径（*N₂→*NNH→*NNH₂→*N + NH₃→*NH→*NH₂→*NH₃）。除Re@NbS₂外，PDS是大多数体系的第一步或最后一步基本反应（PDS是第三步氢化反应，反应自由能接近第一步，0.31 eV vs 0.25 eV），证明了“两步策略”是高效的。

此外，在Mo@WTe₂、Mo@V₂CO₂和Re@NbS₂上的NRR的U_L分别低至-0.32、-0.24和-0.31 V，表明这些催化剂具有超高的NRR活性。结果表明，所提出的简单描述符可量化金属载体界面对2D材料负载SACs上NRR活性的影响。

A Simple Descriptor for Nitrogen Reduction Reaction over Single Atom Catalysts. Mater. Horiz., 2022, DOI: 10.1039/D2MH01197B.

https://doi.org/10.1039/D2MH01197B.

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