Arumugam Manthiram教授EES: 揭秘先进电解液提升无负极锂金属电池性能的机制

无负极锂金属电池（LMB）是高容量储能的理想选择，但由于锂剥离效率差，目前的无负极LMB的库仑效率（CE）较低。先进电解液的开发是最大化锂电镀/剥离CE并最小化容量衰减的有希望途径。然而，对先进电解液提高性能的机制缺乏了解，阻碍了无负极LMB的实际开发进展。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人将原位同步加速器X射线技术和非原位实验室工具相结合，以比较电解液对具有铜集流体的无负极LMB中锂电镀分布和动力学的影响。作者研究了三种商用电解液：传统碳酸盐基电解液（LP57）、双盐电解液和局部高浓度电解液（LHCE），并利用XRD图谱量化了无负极软包电池电极区结晶Li的横向分布。然后根据电化学容量和衍射法结晶Li相定量的差异，推导出总的非结晶Li（非结晶Li和SEI）。通过比较电池在不同循环寿命的锂离子状态，揭示了无负极LMBs的降解机理并解释了不同电解液电池的不同电化学性能。

图1. 三种不同电解液中电池的电化学性能对比

研究表明，与传统电解液相比，先进的电解液通过在铜集流体上形成更密集和更好堆积的锂形态来改善无负极LMB的电化学性能。锂镀层均匀地覆盖在具有先进电解液的电极区域上，而不是在几个活性位点上。

具有不均匀分布的非活性结晶锂主导着无负极电池的容量退化，尤其是在使用常规电解液的情况下，这表明减少“死锂”的数量将显著提高无负极电池的循环稳定性。这种多模式原位工具和非原位技术的结合提供了对不同电解液中锂电镀和剥离行为的详细了解，反过来也将为开发更好的电解液提供策略并提供分析这些电解液性能的方法，这将使开发高性能、安全、循环寿命长的LMB成为可能。

图2. 三种不同电解液中的铜负极上锂生长的Operando XRD测量

图3. 三种电解液中铜负极上锂形态随时间的演变

High-efficiency, anode-free lithium-metal batteries with a close-packed homogeneous lithium morphology, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03103A

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