支春义AEM: 循环5个月，容量保持98.3%的长寿命锂碘电池！

可充电锂碘（Li-I₂）电池是极具吸引力的储能系统，具有高能量密度、优越的功率密度、可持续性和可承受性，这得益于碘的优异氧化还原化学。然而，正极严重的热力学不稳定性和穿梭问题一直困扰着活性碘负载、容量保持和可循环性。

在此，香港城市大学支春义教授等人报道了高热稳定性/电化学活性的I^–/I₃^– 键合有机盐作为可充电Li-I₂电池的正极材料。其中，甲胺氢碘化物（CH₆NI, MAI）和四丁基三碘化铵（C₁₆H₃₆NI₃, TBAI₃）被选为代表性的有机碘盐，由于有机盐中的离子键较弱，带相反电荷的离子之间存在适度的静电相互作用，这对其稳定性和氧化还原活性起着至关重要的作用。

通过计算，MAI和TBAI₃的碘含量分别为80 wt%和61 wt%，这使其成为高能量密度锂碘电池的理想正极材料。实验和理论证明了有机基团与碘/多碘化物之间的强相互作用，不仅可以提高材料的热力学稳定性，还可以缓解穿梭问题，同时提高正极容量和延缓负极腐蚀。

图1. 正极的氧化还原化学和抑制穿梭效应的潜在机制

电化学测试表明，该可充电Li-I₂电池在0.5 C下提供了接近理论值的173.6 mAh g^-1_MAI（217 mAh g^-1_I）的高比容量和2.9 V的电压平台，实现了504 Wh kg^-1_MAI / 631 Wh kg^-1_I的高能量密度。

受益于碘的快速氧化还原动力学，该电池在50 C时展示出133.1 mAh g^-1_MAI的优异倍率性能，与0.5 C相比，电池在20 C和50 C下容量保持率分别为88.8% 和78.1%。此外，该电池在10000次循环（5个月）中的容量保持率高达98.3%。总之，这项研究通过发掘使用I^–/I₃^– 键合有机盐来实现长寿命碘存储的可能性，为开发用于金属-I₂电池的高性能正极材料指明了方向。

图2. 有机碘盐对循环稳定性和负极保护的实用性

Highly Thermally/Electrochemically Stable I^–/I₃^– Bonded Organic Salts with High I Content for Long-Life Li–I₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103648

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