隋艳伟/郑俊超Nano Energy：可循环1200次的高熵氧化物锂离子电池负极

高熵氧化物（HEOs）由于其稳定的晶体结构和高理论容量，是一种有前景的新型锂离子电池（LIBs）负极材料。然而，对其固有晶体结构和储锂机制的了解还比较有限，这阻碍了它们的进一步发展和应用。

中国矿业大学隋艳伟、中南大学郑俊超等通过氧化高熵FeCoNiCrMn合金粉末成功制备了(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，并将其作为一种新型的锂离子电池负极材料。

图1 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的制备过程示意图

此前的研究显示，(FeCoNiCrMn)₃O₄具有较差的循环稳定性，这可能是由 (FeCoNiCrMn)₃O₄的游离纳米颗粒引起的，纳米粒子通常具有较大的比表面积和较高的表面活性，会导致许多副反应。

因此，这项工作以尺寸为50 μm的FeCoNiCrMn高熵合金粉末为原料，制备了由微米颗粒组成的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，结果，与球磨制备的(FeCoNiCrMn)₃O₄相比，其循环稳定性显著提高。所制备的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO在2.0 A g^-1下循环1200次后具有596.5 mAh g^-1的高可逆容量和86.2%的良好容量保持率。

图2 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的电化学性能

作者进一步利用EIS、CV、DFT和原位XRD进行了机理研究，以了解HEO的结构-性能关系，EIS结果表明，所得(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的电子和离子传输动力学随着循环而增加；DFT计算进一步表明，(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有独特的晶体结构和窄带隙，这有利于电子传输；原位XRD证实，（FeCoNiCrMn）3O4 HEO在首次储锂循环中逐渐转变为低于XRD检测阈值的细晶。

研究结果表明，高熵使(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有稳定的结构和窄带隙，而三维尖晶石结构为离子输运提供了通道。这为制备结构稳定、性能优良的HEOs指明了方向，为LIBs负极材料的制备提供了一种很有前景的候选材料。

图3 动力学及原位XRD研究

High-Entropy Oxides as Advanced Anode Materials for Long-Life Lithium-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106962

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