悉尼大学/日本东大EES:H2O2选择性超90%! 多相分子Co-N-C催化剂实现高效电化学合成H2O2 2023年10月15日 下午8:32 • 未全平台发布, 顶刊 • 阅读 8 通过电化学双电子转移氧还原反应(2e−ORR)合成H2O2是有望取传统的蒽醌法的一种绿色且低能耗的H2O2生产方法。碳基钴(Co-N-C)催化剂中的氮配位单原子钴已被认为是电化学合成H2O2的候选催化剂,它们的性能很大程度上取决于Co活性中心的局部原子结构,这意味着明确的催化剂结构工程是实现高性能H2O2合成的关键。 近日,澳大利亚悉尼大学魏力、陈元和日本东北大学李昊等将理论设计与实验合成相结合,利用能给予电子的乙基(Et)或电子吸收溴(Br)和氟(F)取代钴四苯基卟啉的所有八个β-H原子(CoPorX,其中X=H,Et,Br和F),并使用CNT作为载体构建相应的催化剂(CoPorX/CNT)。 研究人员首先通过理论计算预测了β-取代基与Co中心的性质和ORR活性之间的关系。理论计算结果表明,β-取代基可以有效地控制碳纳米管基底上Co活性中心的电子性质和催化活性;其中一个吸电子的氟取代基已被预测为最佳,并且研究人员还发现β-取代基也可以通过影响卟啉构象的变化来影响催化剂的稳定性。 在酸性和碱性条件下,最佳的CoPorF/CNT催化剂在较宽的电位范围内具有90%以上的H2O2选择性,在200 mV的过电位下对H2O2合成反应的周转频率分别为3.51 s-1和85.1 s-1。在双电极电解槽中,CoPorF/CNT的H2O2的生产速率可达10.76 molH2O2 gcat-1 h-1,并且可以产生超过30000 ppm的无电解质的H2O2溶液,这是水处理和化学生产的理想溶液。总的来说,该项工作展示的催化剂合成策略有助于人们理解单原子活性中心的催化性能与其局部环境之间的基本关系,这也为设计和合成结构良好的H2O2电化学合成电催化剂提供了一种有效的策略。 Heterogeneous Molecular Co–N–C Catalysts for Efficient Electrochemical H2O2 Synthesis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02734h 原创文章,作者:v-suan,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/96ccd91179/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 Nat. Commun.:单原子催化剂结合过渡金属/金属氧化物异质结构,加速HER 2023年11月30日 德国马普所最新Science,破解170年难题! 2024年4月27日 华科/南大Angew:一种小分子全有机对称锂离子电池,容量高达361 mAh/g! 2023年10月10日 陈忠伟/王新/张永光ACS Nano: 用于锂硫电池的分级多孔Mxene微球先进电催化剂 2023年10月13日 天大钟澄团队AFM:高效珊瑚状多孔Pt纳米线电化学原位合成及甲醇、氨氧化催化应用 2023年10月16日 JMCA:泡沫镍负载!Co和Sn共掺杂!二者强强联手实现高效析氧! 2023年10月10日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交