吉大魏英进等AFM：通过溶剂化结构重组实现高压水系镁离子电池

水系镁离子电池（AMIBs）由于水系电解液的低成本、高安全性、高导电性和丰富的镁资源，近年来变得非常有吸引力。然而，高压正极材料的循环稳定性仍然受到水系镁离子电解液（AME）低电化学稳定性窗口（ESW，1.3–2 V）的严重限制。

吉林大学魏英进、德国卡尔斯鲁厄理工学院Qiang Fu等通过AME的溶剂化结构重组制备了一种环保且高安全性的AME，它由聚乙二醇(PEG)和低浓度盐(0.8 m Mg(TFSI)₂)组成，并具有宽ESW≈3.7 V。

图1 AMEs的溶剂化结构重组

PEG试剂显著改变了AME的Mg²⁺溶剂化结构和氢键网络，形成了Mg²⁺和TFSI的直接配位，从而增强了电解液的物理化学和电化学性能。

作为示例性材料，V₂O₅纳米线在这种新型AME表现出359/326 mAh g^-1的初始高放电/充电容量和 100次循环后80%的高容量保持率。同时，这里首次揭示了AMIBs中正极电解质界面（CEI）的可逆形成/分解，其中源自TFSI-分解的MgF₂被确定为主要成分。

图2 电化学性能

此外，作者通过同步辐射和X射线光谱学深入研究了AMIBs中V₂O₅的电化学反应机理，结果显示，高结晶α-V₂O₅在Mg²⁺嵌入过程中经历了两个结构转变步骤，形成ε-Mg_0.6V₂O₅和富镁Mg_xV₂O₅ (x ≈1.0)。

这是首次通过XRD观察到室温下通过电化学Mg²⁺嵌入形成的富镁Mg_xV₂O₅(x ≈1.0)相。这项工作为使用低盐浓度AME的新型多价水系电池铺平了道路，并为设计高性能正极材料和环保、高电压、高安全、低成本的水系电解液提供了一种途径，以实现可持续的大规模储能。

图3 V₂O₅在AMIBs中的反应机理

High-Voltage Aqueous Mg-Ion Batteries Enabled by Solvation Structure Reorganization. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110674

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