王要兵/李永Nature子刊：通过负极保护获得6Ah高能量软包锂金属电池

稳定的锂金属负极是生产高能量电池的理想选择。然而，当应用实用测试条件时，锂金属在电池循环过程中是不稳定的。

图1 PHS-Cu电极的物理化学特性

中国科学院福建物质结构研究所王要兵、上海空间电源研究所李永等通过在锂金属电极和Cu集流体表面引入聚（2-羟乙基丙烯酸酯-co-苯磺酸钠）（PHS），设计并开发了一种多功能的人工保护层来调节锂的沉积行为。一方面，PHS的聚（2-羟乙基丙烯酸酯）（PHEA）成分可以通过氢键作用与Cu基底形成键合，并为循环过程中的大体积变化提供柔性段。

另一方面，PHS的聚（对苯乙烯磺酸钠）（PS）成分中的SO₃-基团可以提供充足的Li⁺吸附位点并调节Li⁺扩散，而Na⁺可以通过离子交换参与NaF的形成，为混合型氟化SEI作出贡献。

图2 PHS-Cu的界面和动力学特性的研究

合理集成的PHS保护层可以诱导形成高结晶的无机内SEI，促进锂的均匀扩散和锂的平坦沉积，从而使Li | |PHS涂层-Cu扣式电池（Li | |PHS-Cu）在1 mA/cm²和8 mAh/cm²的高面容量条件下的平均CE达到99%以上。

密度泛函理论（DFT）计算表明，Li⁺有利于从PHS表面向集流体迁移，从而有助于在高面容量下的均匀锂沉积。当PHS涂层的锂金属负极与基于LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）的高面容量（6 mAh/cm²）正极配对时，在多层软包电池配置中，该电池的初始容量为6.86 Ah（对应初始比能量为489.7 Wh/kg），在2.5 mA/cm²和172 kPa的条件下进行150次循环后，放电容量保持率达到91.1%。

图3 Li | |NCM83全电池性能

Production of high-energy 6-Ah-level Li | |LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2 multi-layer pouch cells via negative electrode protective layer coating strategy. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39391-8

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