清华汪长安Small: 固态锂电池多孔硬碳层实现优异的锂/石榴石界面润湿性

石榴石型 Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO) 电解质被认为是一种很有前途的固体电解质，因为它具有相对较高的离子电导率和优异的电化学稳定性。然而，表面污染层和不良的Li/LLZTO界面接触导致大的界面电阻和快速的锂枝晶生长。

在此，清华大学汪长安教授等人通过在LLZTO表面碳化酚醛树脂（PF）和聚乙烯醇缩丁醛（PVB）的混合层来引入多孔硬碳层，以提高锂/石榴石界面的润湿性。具体而言，作者采用PF作为硬碳前驱体，其主体为苯环结构，碳化后碳得率高。PVB的存在通过旋涂方法改善了PF在LLZTO表面的成膜性能。

此外，在加热过程中，由于碳化温度较低，PVB先于PF分解，留下丰富的孔隙结构，与PF碳化的硬碳本身的多孔结构一起在界面层成功构建了分级多孔结构。获得的硬碳层硬碳夹层的多级孔结构提供了毛细管作用和大的比表面积，再加上碳材料与锂的化学活性，促进了石榴石电解质对熔融锂的渗透。

图1. 具有PF/PVB碳化层的LLZTO的表征

受益于跨界面的均匀和快速的Li⁺传导，与未进行界面改性的相比，Li/石榴石界面表现出更小的界面电阻（室温下13.3 Ω∙cm²和40 °C下4.7 Ω∙cm²）、更好的电化学稳定性和更大的临界电流密度（CCD）。其中，对称 Li/LLZTO/Li 电池在0.1和0.2 mA∙cm^-2下表现出超过800小时的出色循环稳定性。

此外，基于该改性界面的LiFePO₄固态电池提供了出色的倍率和长期循环性能。本文的研究为提高固态电池中石榴石电解质与锂负极的界面润湿性提供了一种简单有效的方法。

图2. 在 40 °C下对三种LLZTO颗粒的CCD测量

Excellent Li/Garnet Interface Wettability Achieved by Porous Hard Carbon Layer for Solid State Li Metal Battery, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202106142

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