崔光磊/张焕瑞AM：选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池

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崔光磊/张焕瑞AM：选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池
允许可逆阴离子（脱）嵌入的石墨碳是一种很有前景的正极材料，可用于具有成本效益的高电压双离子电池（DIB）。然而，一个臭名昭著但被忽视的问题是界面阴离子脱溶剂化不完全，这不仅会降低电解液的氧化稳定性，还会导致溶剂共嵌入石墨层中。
中科院青岛能源所崔光磊、张焕瑞等首次开发了一种具有丰富阳离子季铵官能团(–N(CH3)3+)的“阴离子选择性渗透”聚合物电解质（PCME），以削弱PF6–-溶剂相互作用，从而促进PF6–脱溶剂化。

崔光磊/张焕瑞AM：选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池

图1. 基于液态电解液（LE）或PCME的双离子电池中EMC共嵌入行为的比较
在这里，聚合物电解质在没有碳酸甲乙酯（EMC）伴生的情况下选择性嵌入PF6–的现象与细胞膜的选择性渗透功能非常相似，它只允许某些分子通过。由于强静电相互作用，PF6–阴离子优先与悬垂的阳离子链–N(CH3)3+而不是PCME中的EMC配位，从而削弱了PF6–-EMC相互作用以促进PF6–脱溶剂化。
结果表明，受调节的PF6–溶剂化结构减轻了EMC共嵌入并保持了石墨的结构完整性。同时， PF6–-EMC结构浓度的降低也增强了EMC基电解质的氧化稳定性。

崔光磊/张焕瑞AM：选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池

图2. 石墨||Li双离子电池性能
因此，组装好的石墨||Li双离子电池实现了优异的循环性能，平均库仑效率为 99.0%（基础电解质为95.7%），2000次循环后容量保持率为 87.1%，即使在高截止电位为5.4 V vs Li+/Li。
此外，这种聚合物还形成了坚固的正极电解质界面，共同作用使双离子电池具有长循环寿命。这种调节阴离子配位环境的策略为调节 双离子电池的溶剂共嵌入化学提供了一个有前景的解决方案。

崔光磊/张焕瑞AM：选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池

图3. 循环后石墨电极的表征
A PF6−-Permselective Polymer Electrolyte with Anion Solvation Regulation Enabling Long-cycle Dual-ion Battery. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108665

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