山大/上硅所AFM：双功能改性隔膜增强锂硫电池动力学

锂硫电池(LSBs)具有高比容量(1675 mAh g^-1)和能量密度(2600 Wh kg^-1)，被认为是最有前途的下一代可充电池系统。然而，在其商业化之前仍有几个关键问题需要解决，例如，多硫化锂（LiPSs）在有机电解液中溶解会引起穿梭效应、Li₂S₂/Li₂S的绝缘特性导致电荷转移动力学缓慢、大体积膨胀效应（80%）会加速电极材料的粉碎导致容量快速下降等。其中固定LiPSs并加速反应动力学是LSBs商业化的关键。

山东大学熊胜林、中科院上海硅酸盐研究所Jie Liu等首次通过一步结构定向的方法制备了均匀锚定在N掺杂碳纳米片上的超细NbN纳米晶体（NbN@NC），以对普通聚丙烯(PP)隔膜进行功能化(NbN@NC/PP)。

图1 NbN@NC纳米片的合成及其作为功能性隔膜材料的应用

NbN@NC是通过热解氮化方法设计并制备的。NbN@NC纳米片在用作隔膜改性剂时具有以下突出优点：

首先，NbN和LiPSs之间的大结合能可以抑制LiPSs的溶解并减轻穿梭效应；

其次，NbN可催化加速LiPSs的转化和Li₂S在表面的成核；

第三，NC纳米片为NbN纳米颗粒提供了更多的吸附位点，这可以防止纳米颗粒的团聚，并使更多的活性位点暴露在化学吸附LiPSs中；

最后，隔膜上仅4 µm的薄改性层对放电/充电过程中锂离子迁移的影响可以忽略不计。

图2 锂硫电池电化学性能

受益于上述优势，采用NbN@NC/PP隔膜的锂硫电池表现出优异的循环稳定性（在1.0 C下循环400次后为847.9 mAh g^-1，容量衰减率为0.044%/圈）和倍率性能（10C时为604.5 mAh g^-1）。

此外，引入NbN@NC改性层后，还可以保证锂金属在负极上均匀沉积。这项工作证实了NbN在锂硫电池中的应用潜力，并鼓励开发潜在的氮化物以设计高性能的下一代电池。

图3 电化学反应动力学分析

Dual-Functional NbN Ultrafine Nanocrystals Enabling Kinetically Boosted Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111586

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山大/上硅所AFM：双功能改性隔膜增强锂硫电池动力学

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