马建民/刘瑞平AFM: 表面/结构协同工程实现无枝晶锂金属负极

具有高比容量和低氧化还原电位的锂（Li）金属被广泛认为是具有高能量密度的锂离子电池（LIB）的潜在负极。然而，灾难性的枝晶生长、“死锂”形成和表面钝化阻碍了其实际应用。

在此，湖南大学马建民副教授、中国矿业大学刘瑞平教授等人在锂金属负极保护上采用了与表面图案化工程相结合的选择性SEI层改性策略，可获得脊部较厚的均匀Li₂S/Li₂S₂（LS）层的阵列结构Li金属板。具体而言，作者首先将不锈钢网（SSM）压在锂箔上以在锂表面上构造凹槽和脊（阵列Li，A-Li）。在去除SSM模具之前，通过蒸发多硫化锂将Li₂S/Li₂S₂沉积在Li脊的暴露位置上（表示为LS@A-Li）。

因此，Li₂S层可以通过避免尖端效应和促进槽中的锂沉积来促进锂电镀。与之前的工作报道的锂上完全SEI覆盖不同，低电导率的Li₂S层仅屏蔽脊位，因此不会牺牲锂箔上的活性凹槽区域。适当厚度的SEI可保护顶面同时充当Li⁺迁移通道，以确保循环期间负极有足够的电活性表面积。

图1. 不同电极上的沉积Li的形态

因此，由于具有适当的厚度和适中的离子电导率，所制备的LS@A-Li电极在不同电流密度下表现出稳定的循环性能和更长的循环寿命（在1.0 mA cm^-2/1.0 mAh cm^-2下表现出超过1800小时的循环寿命，甚至在5.0 mA cm^-2/10.0 mAh cm^-2下也表现出超过600小时的循环寿命），并且在对称电池中没有发生短路。

在与LiFePO₄（LFP）和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正极配对后，具有LS@A-Li负极的全电池表现出显著的循环性能和稳定的库仑效率。与单一改性锂金属负极相比，LS@A-Li电极在全电池中表现出更好的适用性和稳定性。总之，这项工作通过被动SEI层和结构改性的协同作用为锂负极保护铺平了道路。

图2. LS@A-Li||LFP和LS@A-Li||NCM523全电池的电化学性能

Dendrites-Free Lithium Metal Anode Enabled by Synergistic Surface Structural Engineering, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200474

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马建民/刘瑞平AFM: 表面/结构协同工程实现无枝晶锂金属负极

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