汪国秀/陆俊/彭章泉Science子刊: 基于分子猝灭/介导机制的长寿命锂氧电池

锂氧 (Li-O₂) 电池在所有已知电池化学中具有最高的理论比能量，然而其发展受到放电容量低、往返效率差、严重寄生反应等挑战的阻碍。

在此，澳大利亚悉尼科技大学汪国秀教授、孙兵联合美国阿贡国家实验室陆俊研究员、中科院大连化物所彭章泉研究员等人报道了一种通过新的猝灭/介导机制运行的Li-O₂电池，该机制依赖于多功能分子与超氧自由基/Li₂O₂之间的直接化学反应。作者通过将两个具有氧化还原介质活性的 2,2,6,6-四甲基-1-哌啶氧基（TEMPO）官能团接枝到具有猝灭活性的苝二亚胺（PDI）骨架上，合理设计并成功合成了多功能超氧化物自由基猝灭剂。

合成后的PDI-TEMPO分子不仅可以化学猝灭在放电和充电过程中产生的超氧化物物质以抑制¹O₂的产生，而且还可以作为氧化还原介质有效催化电解液中Li₂O₂的形成和分解，降低Li-O₂电池的放电和充电过电位。TEMPO和PDI部分的协同效应还可以诱导更多的功能，以最大限度地减少寄生反应，例如防止锂负极的腐蚀等。

图1. PDI-TEMPO分子的合成与表征

因此，当在电解液中添加PDI-TEMPO时，Li-O₂电池通过一种替代的化学猝灭机制运行。基于PDI-TEMPO电解液的电池提供4.5 mAh cm^-2的比容量（比基于纯二甘醇二甲醚（DEGDME）电解液的电池高46倍以上）和循环期间约3.7 V的稳定充电电位（比具有纯DEGDME电解液的电池低约0.7 V）。

此外，具有10 mM PDI-TEMPO电解液的Li-O₂电池循环寿命显著延长至超过450次，通过进一步在锂金属上加入Nafion膜以防止枝晶生长，并使用多孔石墨烯电极来容纳更多的Li₂O₂，最终电池实现了超过1400次的超长循环寿命。因此，这种结合各种功能的多功能添加剂的分子设计为开发高性能锂氧电池开辟了新途径。

图2. PDI-TEMPO对锂金属负极和电池循环性能的影响

A long-life lithium-oxygen battery via a molecular quenching/mediating mechanism, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm1899

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