上硅所刘建军ACS Energy Lett.：预测富锂层状氧化物化合物作为高导电性的稳定固体电解质

寻找具有快速离子电导率和高电化学稳定性的新型固态电解质（SSE）是开发全固态电池最具挑战性的问题之一。大多数SSE具有特定的离子传输通道，以及钙钛矿、NASICON（钠超离子导体）、LISICON（锂超离子导体）和石榴石的晶体结构，设计和寻找具有可预测特性的新材料是一项繁琐的任务。

在此，中科院上海硅酸盐研究所刘建军研究员等人预测了富锂层状Li₃NbO₄型化合物可以作为高速率和稳定的SSE。具体而言，作者使用粒子群优化晶体结构分析(CALYPSO) 方法来预测富锂岩盐Li₃NbO₄化合物，其中[NbO₅] 和[LiO₅] 采用特殊的配位结构。

基于热力学和晶格动力学计算，发现预测的六面体Li₃NbO₄处于基态并且具有比实验发现的八面体Li₃NbO₄更低的形成能。在这种结构中，Li⁺离子通过中间八面体从一个六面体迁移到相邻的六面体（h-o-h模式），导致锂迁移的能垒极低，为0.39 eV。

图1. 协调相图和结构设计

此外，从1.368 到4.377 V的宽电化学窗口表明该化合物可以耐受高达4.3 V的充电电压而不会被分解，这弥补了传统SSE较差的电压耐受性。

此外，作者预测Li₂Mg_0.5NbO₄化合物是一种很有前途的SSE，具有0.33 eV的低离子迁移势垒，可与其他氧化物SSE相媲美。因此，本研究为层状岩盐结构中高性能SSE的设计提供了一种新策略。

图2. 材料的理论电化学窗口

Predicting Li-Rich Layered Oxide Compounds as High-Conductivity and Stable Solid Electrolytes, ACS Energy Letters2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01781

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