如今，地球的生态环境遭到严重的破坏，其中影响最大的就是温室效应。而二氧化碳（CO2）在大气中含量的急剧增加是导致温室效应的最直接原因。温室效应的直接表现就是平均温度上升，导致亚热带地区干燥化，高纬度地区降雨量增加，海洋中结冰区域减少，冰雪提前融化。虽然CO2在大量排放时对生态环境造成不良影响，但是其又是自然界中重要的资源之一，因此将CO2转化为高价值产品技术受到了研究人员普遍的关注。研究发现，CO2可以通过以下途径加以综合利用：1）CO2接触氧化转化为有用化学物质；2）经电化学、光电化学或光化学反应制取有机化合物；3）制取CO2聚合物；4）制取燃料碳。CO2还原机理如下：
根据Web of Science（SCI）数据显示，截止2021年4月22日，有关CO2还原的论文数量已超过94000篇，足以证明其火爆程度！
《Applied Catalysis B: Environmental》（简写：Appl. Catal. B Environ.）是爱思唯尔（Elsevier）旗下主要收录涉及环境科学-工程、化工研究方向的最新成果，其最新IF为16.683。在4月20日，该期刊连续刊登两篇关于基于CO2转化的最新成果。下面，对这两篇成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！
基于Ni-Zr-Al的Ni基催化剂具有优异的低温催化CO2转化为甲烷的性能
由于镍（Ni）基催化剂在高温下出现烧结和结焦现象，因此亟需开发具有高活性和稳定性的低温甲烷化催化剂。基于此，中科院过程工程研究所苏发兵研究员、许光文研究员和古芳娜副研究员（共同通讯作者）等人报道了一种新型Ni-Zr-Al催化剂，其来源于水热法合成的Ni-Zr-Al三元水滑石，然后进行氢还原所制得。对比Ni-Al水滑石制备的Ni-Al催化剂和工业Ni基催化剂，Ni-Zr-Al催化剂在CO2甲烷化反应中表现出较高的低温活性（210-270 °C）。通过实验和理论计算证实，在Ni-Al二元水滑石中引入Zr可以在Ni和ZrO2之间产生协同效应，进而产生了更多的表面氧空位点、碱性位点和丰富的介孔。利用原位漂移分析表明，CO2甲烷化生成CH4遵循中间甲酸盐路线。总之，该项工作为CO2活化和甲烷化反应提供了新的理论认识，为解决Ni基催化剂存在的问题提供了一条切实可行的途径。
Ni-based Catalysts Derived from Ni-Zr-Al Ternary Hydrotalcites Show Outstanding Catalytic Properties for Low-temperature CO2 Methanation. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120218.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120218.
最高TOF！COF负载Zn SACs在温和条件下促进胺与CO2的高效N-甲酰化
利用高效、可循环利用的催化剂将二氧化碳（CO2）转化为高附加值化学品是一种减少碳排放的有效途径。因此，开发一种高效催化剂在温和条件下催化CO2与胺的N-甲酰化反应意义重大。其中，单原子催化剂（SACs）具有极高的原子利用率和催化性能。基于此，苏州大学路建美教授和贺竞辉教授（共同通讯作者）等人报道了一种利用简单的溶液法合成了锚定在COF（TpPa-1）上的Zn SACs（Zn-TpPa）。在Zn-TpPa催化下，CO2和N-甲胺在温和的反应条件下即可转化为N-甲基甲苯胺，并且其转化频率（TOF）为17155 h-1，是目前已报道的可回收Zn基催化剂中的最高值。此外，Zn-TpPa还可以催化许多其它胺的N-甲酰化反应，产率都很高。研究发现，其较高的反应活性是因为COF上分散良好的Zn活性位点以及COF的高比表面积可以显著增加对CO2的吸附。总之，该研究为构建SACs提供了一种简便易行的方法，为CO2转化和环境保护提供了一条有效途径。
Covalent Organic Framework-supported Zn single atom catalyst for highly efficient N-formylation of amines with CO2 under mild conditions. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120238.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120238.
原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/5249d57243/
