厦大陈嘉嘉/董全峰Nat. Commun.:用于高效锂硫电池的双功能电催化剂!

厦大陈嘉嘉/董全峰Nat. Commun.:用于高效锂硫电池的双功能电催化剂!
Li-S电池正极中发生的氧化还原反应隐藏了各种关键的电催化过程,这些过程强烈影响着这种电化学储能系统的性能。
厦门大学陈嘉嘉、董全峰等报道了一种单分散分子簇催化剂复合材料({Co4W18}/rGO)的开发,该复合物由多金属氧酸盐骨架([Co4(PW9O34)2]10-)和多层还原氧化石墨烯组成。
厦大陈嘉嘉/董全峰Nat. Commun.:用于高效锂硫电池的双功能电催化剂!
图1 {Co4W18}/rGO的制备和表征
脱水的{Co4W18}簇可以暴露不饱和钴原子并增强多硫化物吸附,这会将多硫化物(LiPSs)转化的活化能从原始rGO中的0.55eV降低到{Co4W18}/rGO中的0.3eV。
此外,与{Co4W18}和rGO的物理混合物相比,{Co4W18}/rGO复合材料由于暴露出丰富的活性位点,可以实现更均匀的Li2S沉积并降低其活化势垒。因此,{Co4W18}/rGO复合材料表现出双功能催化效应,可促进LiPSs和不溶性Li2S之间的快速转化。
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图2 Li2S沉积和氧化的双功能催化行为
结果,在Li-S纽扣全电池配置中进行测试时,该复合材料允许Li-S电池的长期循环,在2 C(即 3.36 A g-1)下1000次循环后,每个循环的容量衰减为0.015%。
而且在硫负载量为5.6 mg cm-2、E/S比为4.5 μL mg-1时,也可实现4.55 mAh cm-2的面积容量。此外,采用双功能电催化剂测试的Li-S软包电池在3.6 mg cm-2的硫负载、5 μL mg−1的E/S和0.2 C下循环100次后的比容量约为800 mAh g-1
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图3 基于各种硫正极的Li-S电池的电化学性能
Single-dispersed polyoxometalate clusters embedded on multilayer graphene as a bifunctional electrocatalyst for efficient Li-S batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27866-5

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