陈忠伟/王新/张永光EnSM: 低配位数Fe-N-C单原子电催化剂用于高性能锂硫电池

锂硫电池因其高能量密度引起了广泛关注，但实际应用过程中硫电极固有的一些弊端严重限制了其发展，包括硫固有的低电导率导致的缓慢氧化还原动力学、中间产物多硫化锂的穿梭效应等问题。

在此，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新研究员及河北工业大学张永光教授等人报道开发了一种N掺杂碳基体负载的低配位数单原子Fe-NC作为锂硫电池的正极主体材料。

首先，作者通过基于定义明确的原始酞菁铁（FePc，FeN₄）和缺氮 FePc（FeN₂）结构的DFT模拟一种潜在的用于改善硫电化学的配位调节策略，结果显示，低配位数的FeN₂通过Fe 3dzz和S 3py轨道更强的杂化作用有望提高与LiPS的键合强度，从而实现比常见FeN₄更高的硫亲和力和催化活性。随后，通过在具有不同配位数的N掺杂碳（表示为 FeN₂-NC 和 FeN₄-NC）上制备单分散的Fe单原子催化剂来进行实验验证，这是通过控制Fe前体中的配体结构来实现的。

图1. DFT计算低配位数单原子Fe-NC高性能的可行性

图2. FeN₄-NC和FeN₂-NC的制备示意图及表征

通过像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）和 X 射线吸收精细结构（XAFS）技术证实了Fe单原子构型和配位缺陷。同时，通过一系列物理化学和电化学表征验证了FeN₂-NC设计对硫固定和催化的改进。因此，所获得的S-FeN₂-NC电极实现了稳定的循环能力，展示出在1 C下500次循环期间每循环0.055% 的低容量衰减率和在5 C下760 mAh g^-1的高放电容量。

此外，即使在增加的硫负载量（5 mg cm^-2）和贫电解液（E/S=5.3 mL g^-1）条件下，在1 C时也可实现4.3 mAh cm^-2的高面积容量。这项工作为高性能锂硫电池提供了一种非常有前景的配位调控策略，对其他相关能源领域的材料进步具有指导意义。

图3. S-FeN₂-NC、S-FeN₄-NC和S-NC电极性能对比

Coordinatively Deficient Single-atom Fe-N-C Electrocatalyst with Optimized Electronic Structure for High-performance Lithium-sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.040

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陈忠伟/王新/张永光EnSM: 低配位数Fe-N-C单原子电催化剂用于高性能锂硫电池

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